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煤的电化学脱硫基础研究

李登新  
【摘要】: 本文在总结前人煤隔膜电化学脱硫的基础上,以北宿、杉木树、南桐煤及汶南煤系黄铁矿为样品,以二苯并噻吩为有机硫模型化合物,在无隔膜电解池中,研究了电解条件对脱硫率的影响。在此基础上利用化学动力学和热力学的原理,借助有关测试技术(XPS、XRD、FT-IR及TG等),探索了无隔膜条件下电化学脱硫机理和脱硫动力学,最后讨论了电化学处理对煤质的影响。主要结果如下: 1、首次运用无隔膜电解装置,较系统地研究了酸性和碱性介质条件下影响脱硫的因素。在适宜的条件下,电化学法能脱除63%以上总硫,无机硫脱硫率最高达到100%,有机硫脱硫率可达60%,同时能脱除部分灰分。 2、引入了电化学催化概念,采用催化剂在酸性条件下脱除煤中的硫。研究表明,煤在10%H_2SO_4溶液中电化学处理,锰盐是较优的脱硫催化剂。 3、首次对煤系黄铁矿的电化学脱硫进行了研究。结果显示,煤系黄铁矿可以利用电化学方法生产硫酸和铁盐,有可能替代传统的黄铁矿利用方法,并实现零污染排放。 4、利用化学热力学原理和有关分析手段,研究高硫煤在碱性和酸性条件下的电化学脱硫机理。 在碱性条件下,阳极表面产生的活性氧氧化煤中的硫,将黄铁矿氧化为硫酸根和铁的氢氧化物,有机硫氧化为砜或亚砜,而砜水解为可溶于水的物质而脱除。 在酸性条件下,阳极表面产生的Mn~(3+)氧化黄铁矿为硫酸铁盐,有机硫为砜或亚砜,进而水解离开煤有机质本体。 5、利用化学动力学原理,研究了煤系黄铁矿和煤中黄铁矿的脱硫动力学模型。 煤系黄铁矿的脱硫模型为半径缩小的缩核模型,脱硫表观活化能为7.89KJ/mol。 煤中黄铁矿的脱硫模型与纯黄铁矿不同,由于煤有机质的影响,在煤表面存在‘活性,黄铁矿(可接近)和“隋性'黄铁矿(难接近),脱硫速率符合Langumuir-Hinshelwood近似,脱硫表观活化能为10.44KJ/mol。 6、电化学处理对煤质的影响与脱硫率有关。


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