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磷钨酸盐可见光催化降解染料的性能研究

李富民  
【摘要】:杂多酸是一类新型环境友好型酸催化剂和选择氧化型催化剂,但其回收问题成为了阻碍其使用的主要原因。同时,目前研究较多的为紫外光催化。本论文则探讨了在可见光照射下使用磷钨酸盐进行光催化的可能性。 本文以磷钨酸盐的制备以及在光催化降解印染废水方面的应用进行了研究。以磷钨酸(盐)为研究对象,采用IR、XRD、TG和TEM等方法对磷钨酸盐催化剂的物化性质进行了表征,并应用于光催化降解有机染料分散蓝130、罗丹明B及罗丹明6G。 本文采用简单滴加法由磷钨酸分别与可溶性盐氯化钾、氯化铵和碳酸铯反应合成了三种磷钨酸盐(磷钨酸钾、磷钨酸铵和磷钨酸铯),分别在200℃、300℃和450℃进行了焙烧活化处理。IR分析表明,制备及活化后的杂多酸盐,其分子中的POa振动、W=Ot、W-Ob-W、W-Oc-W振动吸收峰及O-P-O桥氧键和W-O-W桥氧键的振动峰,与磷钨酸的红外图谱是一致的,即阳离子的引入并未破坏杂多酸阴离子的Keggin结构,活化后仍保持着Keggin结构的稳定性;磷钨酸盐XRD衍射峰的20位置主要集中在21-23°、25-28°、29-32°和35-37°四个范围内,进一步验证了上述结论的准确性;TG分析表明,阳离子与杂多酸阴离子的结合有利于提高结合水与结晶水的稳定性;TEM分析表明,新制备及450℃焙烧的磷钨酸铵粒径在500nm左右,粒子分散性较好。 以分散染料分散蓝130作为阴离子染料的代表,考察了磷钨酸盐(磷钨酸钾、磷钨酸铵和磷钨酸铯)对分散蓝130光催化降解的性能,主要研究了活化温度、投加量、双氧水加入量和可见光照射时间的影响,以及磷钨酸盐回收重复使用次数的影响。结果表明磷钨酸钾、磷钨酸铵和磷钨酸铯最佳活化情况分别为300℃、RT和RT,磷钨酸盐最佳投加浓度为6g/L,双氧水最佳浓度为0.048%。三种催化剂中磷钨酸铵的光催化降解性能最佳,且催化剂可以循环使用且性能良好,对环境不造成二次污染。催化剂简单处理后可重复使用,大大提高了利用效率,降低了成本,有实际应用价值。 阳离子染料以罗丹明B和罗丹明6G为研究对象,考察了在不添加强氧化剂H202时,三种磷钨酸盐的光降解催化性能。结果表明磷钨酸铯对罗丹明B的光催化降解活性明显优于其它两种盐,300℃活化的磷钨酸铯用量为6g/L,可见光照射为2.5h时,对罗丹明B降解率可达80%以上;而三种磷钨酸盐都是在200℃活化后对罗丹明6G溶液的光降解性能最好,其中200℃活化的磷钨酸铯用量为6g/L时,可见光照射2h后降解率可达39.1%。


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