上海地区气溶胶对近地面臭氧的影响研究

【摘要】：本文首先利用上海市城市环境气象中心在浦东和东滩设立的地面观测资料,分析了上海地区气溶胶的物理和光学特征以及近地面臭氧(O3)的污染现状；然后利用地面数据并结合美国国家大气研究中心提供的NCAR MM化学机理模式和NCAR TUV辐射传输模式,定量评估了气溶胶对近地面臭氧浓度和紫外辐射及关键光化学反应的影响,研究成果对上海地区臭氧控制具有一定的理论意义和实际应用价值。取得的主要结论有： (1)影响上海地区空气质量的气溶胶主要为粒径小于2.5μm的细粒子,而细粒子中又以小于1μm的粒子居多,PM2.5/PM10大于0.68,PM1/PM2.5大于0.78,且以散射性气溶胶为主；浦东和东滩两站的颗粒物质量浓度、黑碳浓度日变化特征类似且基本呈现双峰结构,其中浦东的双峰结构更为显著；两站颗粒物质量浓度年变化趋势大致相同,夏季平均浓度最低,冬季最高。 (2)2006-2010年上海徐汇、崇明、宝山、金山和浦东五个监测站的臭氧资料分析结果表明,上海地区臭氧浓度基本呈现出中心城区低、郊区高的特征,中心城区和重工业区较高的氮氧化物(NOX)浓度抑制了臭氧的生成,是造成这种现象的主要原因；各站的臭氧日变化具有类似的明显单峰正弦分布特征,其中夏季臭氧的日变化最显著、春秋季次之、冬季最小。综合考虑天气状况、日照时数、风速等气象要素和臭氧前体物(氮氧化物和挥发性有机物)浓度,发现较低浓度的挥发性有机物(VOCs)及VOCs和NOX的比值是造成2006年上海地区臭氧浓度偏低的主要原因。 (3)为了深入探究气溶胶对近地面臭氧生成的影响机制,首先利用NCAR MM模式分别改变气溶胶光学厚度(AOD)、NOx和VOCs的大小,模拟了气溶胶和臭氧前体物对臭氧的影响,结果表明,AOD的增加只能减少臭氧的产量而不会改变臭氧浓度日最大值出现的时间,且当空气中对臭氧光化学反应贡献越大的VOC含量减少时,气溶胶对臭氧光化学生成的抑制作用就会越弱；然后在保持臭氧前体物浓度不变的情况下,定量模拟了不同AOD和单次散射反照率(SSA)情况下臭氧的浓度,结果表明臭氧浓度随着AOD的增大而降低,随着SSA的增大而增大；每增加0.1个单位的AOD,臭氧浓度的最大衰减率可达23.3%,每增加0.05个单位的SSA,臭氧浓度的最大增长率可达20.5%。 (4)本文还利用NCAR TUV辐射传输模式定量评估了AOD和SSA对紫外辐射和关键光化学反应的影响,结果表明气溶胶对它们的影响也主要表现在AOD的负效应和SSA的正效应两方面。