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海藻酸钠/聚(N-异丙基丙烯酰胺)pH/温度敏感水凝胶的制备及结构与性能的研究

张高奇  
【摘要】:环境敏感性水凝胶(智能水凝胶)在药物控制释放、酶的固定化及生物物质分离提纯等方面有着诱人的应用前景,因而近年来受到普遍关注。目前,无论在学术还是在应用领域,以pH/温度敏感水凝胶的研究尤为活跃。本文从分子设计的角度出发,选用具有优良温敏性的聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAAm)及pH敏感的天然高分子海藻酸钠(SA)为基本原料,制备了系列新型pH/温度敏感SA/PNIPAAm水凝胶,系统地研究了这类凝胶的结构对其溶胀、消溶胀性能的影响,进一步提出了改善这类凝胶响应速率的新途径,并对其响应机理进行了探讨,同时对这类凝胶的药物缓释性能进行了初步地研究,取得了以下主要研究结果: 1.采用半互穿聚合物网络技术(semi-IPN)制备了一类新型SA/PNIPAAm半互穿聚合物网络水凝胶,对这类水凝胶的温度及pH敏感行为进行了详细地研究。实验结果表明,在强酸条件下(pH=1.2),SA/PNIPAAm semi-IPN水凝胶溶胀度小于PNIPAAm水凝胶的溶胀度;在弱碱条件下(pH=7.4),结果相反,即SA/PNIPAAm semi-IPN水凝胶溶胀度大于PNIPAAm水凝胶的溶胀度,而且凝胶中SA的含量越高这种趋势表现得越明显。无论在酸性还是碱性条件下,随着温度的升高,SA/PNIPAAm semi-IPN水凝胶都表现出“热缩型”温敏特性。在相转变温度以下,SA/PNIPAAm semi-IPN水凝胶有明显的pH响应性。 2.对SA/PNIPAAm semi-IPN水凝胶在不同条件下的溶胀动力学及消溶胀动力学进行了研究。结果表明,在碱性条件下,SA/PNIPAAm semi-IPN水凝胶的溶胀速率随着SA用量的增加而增大。另外,温度对溶胀速率的影响与pH有关,pH对凝胶溶胀速率的影响与温度有关。用一级动力学方程可以描述SA/PNIPAAm semi-IPN凝胶的消溶胀过程,并且凝胶的消溶胀速率随着凝胶中SA用量的增加而增大。 3.研究了SA分子量及用量对SA/PNIPAAm semi-IPN水凝胶溶胀性能的影响。结果表明,SA分子量增加,SA/PNIPAAm semi-IPN水凝胶的平衡溶胀度增大。在酸性条件下(pH=1.0),SA/PNIPAAm semi-IPN水凝胶的溶胀速率随着SA分子量的增加而降低;在弱碱性条件下(pH=7.4),凝胶的溶胀速率随着SA分子量的增加而增大。SA用量较低时,其分子量的大小对SA/PNIPAAm semi-IPN水凝胶消溶胀速率的影响比较明显。


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