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纳米HZSM-5分子筛催化乙醇制丙烯的研究

孟涛  
【摘要】:在比较了不同晶粒大小HZSM-5分子筛催化乙醇制丙烯反应性能的基础上,分别探讨了Si/Al比、NaOH溶液处理对纳米HZSM-5分子筛催化性能的影响。同时利用XRD、ICP-OES、27Al MAS NMR、N2-吸/脱附、NH3-TPD、Py-IR和TG-DTA等技术对不同催化剂进行了表征,研究了催化剂物理化学性质对其催化乙醇制丙烯反应性能的影响。 成功合成了不同晶粒大小、Si/Al相同的ZSM-5分子筛。随着晶粒的减小,HZSM-5分子筛的比表面积、孔容和孔径均增大,但酸性却很相近。在催化乙醇制丙烯过程中,小晶粒HZSM-5分子筛的丙烯选择性和稳定性均优于大晶粒HZSM-5分子筛,这是由于小晶粒HZSM-5分子筛的具有更大的孔容和更短的孔道。 通过水热合成法成功合成了不同Si/Al比的纳米HZSM-5分子筛,它们的晶粒大小和织构都十分相似,但是其酸性受Si/Al比的影响。HZSM-5分子筛的强酸量和弱酸量均随着Si/Al比的增大而减小。在乙醇制丙烯过程中,HZSM-5催化剂的Si/Al比影响其丙烯选择性和稳定性。低Si/Al比的纳米HZSM-5表现出较好的催化稳定性。适当浓度(0.1M)的NaOH溶液处理使纳米HZSM-5分子筛的强酸量减少、孔容和孔径增大,从而使催化剂的丙烯选择性提高和寿命延长。然而,浓度过高的NaOH溶液处理虽然使纳米HZSM-5分子筛的中强酸增加、织构得到优化,但是催化剂的骨架结构受到破坏,故使其丙烯选择性和催化剂的稳定性反而大大降低。


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