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北冰洋太平洋扇区多环芳烃和多氯联苯的赋存、来源及归趋研究

叶坚栋  
【摘要】:多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)和多氯联苯(Polychlorinated Biphenyls,PCBs)是两类典型的持久性有毒物质(Persistent Toxic Substances,PTS)。其中,16种PAHs被美国环境保护署列入优先控制污染物名录,PCBs则于2001年被列入《斯德哥尔摩公约》首批受控名单。它们在环境中持久存在,能够随水体、生物和大气等进行远距离迁移,甚至到达北极。近年来全球气候变化引发水温升高、海冰消融等现象加剧,污染物在水-气界面的分配与交换平衡正在被打破,北极海水的“源”、“汇”角色也发生转变。了解气候变化背景下污染物的环境行为特征,明确污染物的二次来源和最终归趋,成为亟待解决的科学问题。北冰洋太平洋扇区作为连接北冰洋与太平洋的重要区域,是污染物由低纬度区域进入北极的重要通道。本文通过分析北冰洋太平洋扇区大气、水体和沉积物中PAHs和PCBs的赋存特征和迁移转化,从多环境介质角度探讨典型二者的迁移行为,并以PAHs为例,揭示气候变化背景下典型PTS在扇区的远距离迁移机制。本研究基于中国第九次北极科学考察,采集大气、海水及表层沉积物样品,利用超声萃取-气相色谱-质谱联用分析其中16种PAHs和27种PCBs的含量。结果表明,九北航次大气气相和大气颗粒相中ΣPAHs浓度分别为894.17~5658.53pg/m~3和26.80~958.17 pg/m~3,整体浓度水平随纬度的升高先下降后上升。海水水相和颗粒相中ΣPAHs浓度分别为1.79~12.76 ng/L和34.69~338.28 ng/L,空间分布特征与大气十分相似。大气颗粒相、海水颗粒相和表层沉积物中几乎未检出PCBs;大气气相和海水溶解相中ΣPCBs浓度分别为1.23~2.39 pg/m~3和22.51~431.04 pg/L。利用特征比值法和主成分分析法解析污染物来源,结果表明不同环境介质中PAHs来源差异较大:海水溶解相和大气气相PAHs来源极其相似,主要是煤炭和生物质的不完全燃烧和石油等化学燃料的燃烧;大气颗粒相和海水颗粒相中PAHs来源较为复杂,主要为液体石油泄漏和燃烧等复杂混合源。表层沉积物中ΣPAHs浓度为33.40~63.42 ng/g dw,潜在来源为石油泄漏和燃烧。海水溶解相中PCBs主要来自电力电容器的浸渍剂,大气气相中PCBs则在各海域呈现不同的潜在源。通过建立稳态非平衡Ⅲ级逸度模型,对北冰洋太平洋扇区PAHs的多介质环境行为与归趋进行模拟,发现在楚科奇海区域,低环PAHs(low molecular weight PAHs,LMW-PAHs)的主要迁移过程是由海水向大气扩散,中环PAHs(middle molecular weight,MMW-PAHs)和高环PAHs(high molecular weight,HMW-PAHs)则更倾向于向下传输,最终进入海底沉积物埋藏;海-气界面迁移通量与海-沉积物界面迁移通量分别占总通量的93%与7%,其中LMW-PAHs的向上迁移通量占主导,MMW-PAH和HMW-PAHs则以向下迁移为主;PAHs的主要降解过程发生在海水中。夏季南部楚科奇海中萘、二氢苊、苊和芴已经开始从海水逃逸进入大气,MMW-PAH和HMW-PAHs则基本处于动态平衡状态,表明北冰洋太平洋扇区已经演变成了大部分低环PAHs的“源”。


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