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碳纳米管的N-功能化及其在电催化还原CO_2中的应用

秦森  
【摘要】:近年来,化石燃料的大量开采和利用,导致大气中CO2的含量急剧上升,引起了很严重的环境问题。电催化还原CO2作为一种具有前景的固定和转换CO2的方法之一,在解决环境问题和能源问题方面具有非凡的意义。在众多研究中,吡啶及其衍生物和巯基蝶啶等N杂环分子对CO2具有一定的催化效果,但是在这种均相体系中存在着一个明显的缺陷,催化剂分子每次都需要加入电解液中,且催化剂分子难以回收。为了解决上述问题,有机掺杂金属被开发出来,通过诱捕的方法将催化剂分子困在金属框架内,制备成一种复合材料,并将其做成电极应用于催化中取得了明显的催化效果。但合成催化剂分子的步骤繁琐,使得材料的制备具有很大的局限性。碳纳米管是一种一维纳米材料,具有很多金属材料所没有的特殊性质,良好的导电性,较大的比表面积以及其表面的特殊性(可以进行基团修饰),被广泛地应用于催化领域之中。所以本文主要围绕碳纳米管的N-功能化以及在电催化还原CO2中的应用展开。(1)Pt/MWCNTs-Py材料的合成及其在电还原CO2中的应用采用简单的重氮化反应,将吡啶催化剂分子修饰在碳纳米管表面制备出MWCNTs-Py材料,继而以乙二醇作为还原剂在其表面负载金属Pt制备出材料Pt/MWCNTs-Py,然后将其修饰在碳纸上作为电解电极。利用SEM、TEM对材料进行微观结构的表征,利用TGA、XPS和拉曼光谱进行表面结构的测试,证明基团修饰的成功性,对修饰基团的量和金属负载量做了相应的探究。将制备的电极作为阴极,在H型电解池中,饱和CO2氛围下进行恒电流电解,并对电极材料和电流密度做了相应的探究。通过对电解液的检测,乙醇为主要产物,还伴有少量的丙酮生成。这种N功能化碳纳米管制备方法简单,并且在电催化CO2中具有不错的催化效果。(2)MWCNTs-PTE材料的合成及其在电还原CO2中的应用同样在均相催化体系中,具有N杂环的巯基蝶啶分子被证明在没有金属的条件下对CO2有电催化活性。但是在每次电解中仍然需要加入巯基蝶啶催化剂分子,本章继续采用上一章的思路,通过重氮化反应将巯基蝶啶分子修饰在碳纳米管表面制备出MWCNTs-PTE材料,仍然进一步在其表面进行金属负载制备出复合材料Pt/MWCNTs-Py。对制备的材料进行了相应的表征。并将材料制备成电极用于电催化还原,通过探究发现还原产物主要为丙酮,在电解过程中不需要在溶液中再加入巯基蝶啶。对合成的一系列材料进行电化学性能的探究,发现电极材料上金属的存在反而不利于CO2还原。


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