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金属氧化物催化剂的制备及其在硝酸盐电还原中的应用研究

万雪飞  
【摘要】:氨(NH_3)作为一种重要的化学品和无碳能源载体,在工农业生产和日常生活中得到了广泛的应用。目前世界上氨的生产主要依赖于Haber-Bosch工艺,但是这一过程消耗大量能量,因此,用环境友好的电化学硝酸盐还原反应来代替工业合成氨引起关注。该反应的核心在于电催化剂的设计与制备。本论文利用简单的水热法合成了金属氧化物基催化剂,通过两种金属氧化物的协同作用以及氧空位引入的方法,提高了硝酸盐还原为氨的法拉第效率和生成速率。主要研究内容及创新点如下:(1)CuO-CeO_2催化剂的制备及其对电催化还原硝酸盐合成氨的性能研究利用水热法合成了CuO-CeO_2复合氧化物催化剂,并将其用于硝酸盐还原反应。首先,通过一系列表征确定了CuO-CeO_2复合氧化物催化剂的形貌和组成。然后,在含1000 ppm NO_3~-的0.5 M K_2SO_4电解液中,对其催化性能进行了研究。结果表明,适当比例的CuO-CeO_2复合氧化物的催化性能明显优于纯的Cu O和CeO_2,说明Cu-Ce之间对于催化此反应具有协同作用。当催化剂中Cu与Ce的质量比为0.8:1,电位为-0.35 V(vs.RHE)时,NH_3生成速率为63.5μg h~(-1) mg~(-1)_(cat),FE为65.9%。另外,CuO-CeO_2催化剂具有良好的稳定性。(2)NbO_x催化剂的制备及其对电催化还原硝酸盐合成氨的性能研究采用水热法制备了具有氧空位(OVs)的NbO_x催化剂,并将其用于电催化NO_3~-还原合成NH_3反应。研究表明,反应物的浓度、电解质的p H值等条件对电极的催化性能均有影响。在含1000 ppm NO_3~-的0.5 M K_2SO_4电解液中,-0.75 V(vs.RHE)的电位下,NH_3的FE和生成速率可达94.5%、55.0μg h~(-1) mg~(-1)_(cat)。NbO_x的优异性能主要归因于NbO_x的性质和OVs的存在,OVs可以影响Nb的化学状态,提高了电解过程中关键中间体的结合能,降低了反应能垒,促进了电化学合成氨反应过程的进行。


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