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痕量元素砷、硒在长江流域及河口的生物地球化学行为探讨

姚庆祯  
【摘要】:本文在实验室建立了天然水中溶解态砷、硒的氢化物发生原子吸收光谱法(HG—AAS)的测定体系。并在此基础上,研究了长江主流、主要支流、长江口海域及崇明东滩湿地砷、硒的生物地球化学行为。 于2003年4—5月对长江流域各主要的支流及主流沿程采样,对河水中常量离子、溶解和颗粒态砷、硒进行了分析。长江阳离子以钙为主,而阴离子主要为HCO_3~-,阴阳离子含量顺序为HCO_3~->SO_4~(2-)>Cl~-,Ca~(2+)>Na~+>Mg~(2+)>K~+。长江主流的Na~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、HCO_3~-和Cl~-主要来自于上游;主流及主要支流河水的常量离子主要来自于岩石的风化,而大气沉降的影响很小,只有SO_4~(2-)受大气沉降影响较大。 长江主流各站溶解态无机砷、硒的浓度变化幅度不大,下游浓度略高于上游;主流溶解态砷、硒的浓度分别在12.28—35.6nmol/L、2.20—5.58nmol/L范围内波动;溶解态砷中以As(Ⅴ)为主,As(Ⅲ)/As比值变化范围为0.17—0.43。颗粒态砷、硒的变化范围为6.87—17.8、0.34—1.19mg/kg。长江支流溶解态砷、硒的浓度明显高于主流,且跨度较大,北方支流中砷、硒的浓度明显高于南方支流,支流溶解砷的变化范围分别为6.95—56.7nmol/L。赤水河砷的含量最低,而沱江和湘江的含量最高;溶解态砷中在赤水、岷江和牛栏江以As(Ⅴ)为主,其它支流则以As(Ⅲ)为主。支流溶解硒的变化范围分别为1.47—9.92nmol/L,最高浓度出现在沱江。长江流域河水中砷、硒含量主要受两方面因素影响:一、流域盆地不同的岩石、土壤类型是造成不同支流砷、硒含量差异的初步原因;二、人为活动对长江河水砷、硒含量有重大影响;部分支流如沱江、岷江、嘉陵江及湘江则主要来自人为活动的输入;而上游地区砷、硒含量受酸沉降影响较大。主流溶解态砷、硒的通量从上游到下游呈逐渐增加的趋势,上游对溶解砷、硒的入海通量贡献较小,而洞庭湖水系的贡献较大,约占长江入海通量的80%。三峡工程对颗粒态砷、硒的入海通量影响较大。 分别于2004年9月和2005年8月利用“海监47号”和“海监49号”科学调查船在长江口海域采集不同层次的水样,测定水样及底沉积物中砷、硒以了解痕量元素砷、硒。长江口海域溶解砷、As(Ⅲ)含量的变化范围分别为13.5—25.2、未检出—5.22nmol/L,平均值分别为17.9、1.76nmol/L;无机砷以As(Ⅴ)为主,As(Ⅲ)占总无机砷的比例为0—39.7%,平均比例为9.8%。溶解硒的变化范围分别为1.50—5.70nmol/L,平均含量为3.35nmol/L。底沉积物砷、硒含量变化范围较大,分别为3.87—13.1、0.067—0.23mg/kg,最高含量出现在长江口附近,而最低含量则在台湾暖流影响的区域。生物作用对溶解态硒的分布影响较大,而对溶解态


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