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新型有机—无机插层主客体复合材料的制备、表征及其光催化性能的研究

赖克强  
【摘要】:无机层状化合物的结构具有良好的规整性和可设计性,将不同性能的层状主体化合物与不同功能的插层客体相结合,由于主客体之间的相互作用,可得到具有特殊性能的插层材料。有机—无机插层复合材料在催化、光、电、磁等众多领域表现出良好的应用前景,正在成为材料领域中一个极富生命力的研究方向。本文以层状的V_2O_5和V_3O_8为无机主体,不同烷基链的烷基紫精(alkylviologens)为有机客体,制备了两个系列十四种新型的有机—无机插层化合物:V_2O_5/烷基紫精插层化合物RV_2(其中R为甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、已基、辛基、壬基、十二烷基),V_3O_8/烷基紫精插层化合物RV_3(其中R为甲基、乙基、丙基、丁基、戊基)。运用元素分析、X射线粉术衍射(XRD)、红外(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)等方法对所制备的插层化合物进行组成、结构和性质分析,同时考察了这些插层化合物作为光催化剂在染料降解、α—甲基苯乙烯光催化氧化反应、乙酸苯酯Photo-Fries等方面的应用。 分析表征结果证明插层化合物的组成通式分别为(RV)_(0.25)V_2O_5和(RV)V_3O_8,有机—无机插层化合物的层间距随着烷基紫精中碳原子数的的增大而增大,但其结晶度随着烷基紫精阳离子中烷基链的增加而降低。插层化合物中钒原子以V~(4+)和V~(5+)两种混合价态存在、氧原子处于三种不同的化学环境、氮原子处于两种不同的化学环境。客体烷基紫精阳离子的引入对主体五氧化二钒或V_3O_8的骨架结构影响不大,主体的层状结构保存完好;主—客体之间相互修饰的协同效应,可能起到了延长客体分子激发态寿命的作用,插层化合物在紫外和可见光区域有很强的吸收。磁性研究的结果表明,在温度低于15K时,插层化合物具有反铁磁性的有序结构:当温度高于15K时,转变为顺磁性,表现出磁无序结构。 以V_2O_5/烷基紫精、V_3O_8/烷基紫精形成的插层化合物为光催化剂,在选定的条件下,对靛红等染料有很好的降解效果。在相同的条件下,V_2O_5/烷基紫精比V_3O_8/烷基紫精插层化合物光催化性能好。在靛红的光催化降解实验中,光源为13W紫外光,催化剂浓度为0.10g/L,靛红的浓度为20mg/L,室温下反应5个小时,靛红的降解率可达到99%以上。与有关文献的光催化靛红降解相比,本论文在进行染料的光催化降解的过程中,节省了能源、降低了成本。实验结果证明,


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