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共掺杂型二氧化钛可见光催化剂的制备、表征及其催化性质的研究

孟艳玲  
【摘要】: 太阳能的利用,环境污染的控制与治理是人类面临和亟待解决的重大课题。二氧化钛光催化剂是具有代表性的一种n型半导体氧化物,广泛应用于气相及水溶液中有机污染物的降解、除臭、自洁杀菌以及光电转换等领域。但是二氧化钛的禁带较宽(锐钛矿的Eg≈3.2 eV),光催化吸收仅限于紫外光区,而太阳能中紫外光的含量仅仅占3%-5%。因此,通过修饰或改性使得二氧化钛响应长波长的可见光部分,高效利用太阳能来解决环境和能源问题已成为二氧化钛光催化研究领域的一大热点。 本论文工作以具有可见光催化活性的共掺杂型二氧化钛纳米材料为主要研究对象。主要是利用溶胶-凝胶法并结合其他一些辅助手段制备出金属或非金属共掺杂的二氧化钛光催化剂,提高其在可见光区域降解污染物的光催化性能。 (1)利用溶胶-凝胶法制备出氮氟共掺杂的二氧化钛纳米粉体。与其他制备氮氟共掺杂纳米二氧化钛的方法相比,本方法具有耗能低、操作简单易行、掺杂离子分布均匀等优点。实验结果表明,在Ti:F摩尔比为1:1.8、500度煅烧条件下制备得到的锐钛矿型氮氟共掺杂二氧化钛光催化剂的催化活性最佳,在可见光区降解亚甲基兰污染物的效果最好。通过X射线电子能谱(XPS)等表征,二氧化钛所表现出的可见光催化活性与氮和氟共掺杂所形成协同效应有关,但是关于元素共掺杂的协同机理目前还处于探讨阶段。 (2)以吡啶、硫脲等为碳源,Bi(N03)2·5H2O为铋源,成功制备出铋碳共掺杂二氧化钛光催化剂。分别用紫外-可见漫反射光谱(UV-vis)、X射线衍射光谱(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和N2吸附-脱附平衡等温曲线(BET)等对样品进行了结构方面的表征,并在可见光条件下考察了其对靛红溶液的催化降解作用。光催化性能评价结果显示,以吡啶为碳源、结合溶胶-凝胶法和高温陈化法、钛和吡啶摩尔比为1:6、500度煅烧条件下所得到的铋碳共掺杂二氧化钛催化剂的催化活性最佳;而以硫脲为碳源,利用溶胶-凝胶法制备的铋碳共掺杂二氧化钛纳米粉体在可见光条件下表现出优异的光催化性能,50分钟可100%降解20 mg/L靛红溶液,后续的表征和催化研究等大量工作还在进行中。 本论文采用溶胶-凝胶法制备出了两种金属或非金属共掺杂的二氧化钛纳米粉体,并系统研究了这两种粉体材料的制备过程以及结构与性能的关系。元素共掺杂可以充分利用两种元素的特点及其协同作用,在较大程度上提高二氧化钛的光催化性 能。虽然共掺杂的协同效应机理还没有统一具体的说法,但我们制备共掺杂样品所使 用的溶胶-凝胶法,必将为其他金属或非金属掺杂或共掺杂二氧化钛光催化剂的开发 和研究提供有意义的参考。


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