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长江口滨岸多环芳烃(PAHs)多相分布特征与源解析研究

欧冬妮  
【摘要】: 多环芳烃(PAHs)是一类含量很低、具有明显毒性(致癌和致突变性)、难降解性及颗粒活性的典型持久性有机污染物(POPs),可通过各种环境介质(大气、水、生物等)长距离迁移并普遍存在于河口及其滨岸生态环境。河口滨岸是陆海交互作用的典型地带,具有水动力作用强烈、泥沙输移和物质交换频繁、多物质多界面相互作用复杂、理化要素梯度变化大、生物多样性丰富等特点,且受人类高强度活动的干扰和改造,是全球变化区域响应最为敏感的地带。本文以长江口滨岸为典型研究区,分析了PAHs的多相分布规律,探讨了它们在滨岸颗粒物-水相间的分配机制,阐明了PAHs的主要来源及其迁移输入途径,对其进行了生态风险评价。 通过研究长江口滨岸水-颗粒物-沉积物体系间PAHs的时空分布规律,发现温度和水体再悬浮作用是影响PAH化合物分布特征的主要因素,受河口区复杂水动力条件以及滨岸污染物排放等人类活动的影响,水体盐度、沉积物颗粒对PAHs的控制并不显著,揭示了沿岸污染物排放、船舶运输及捕鱼等人类活动对PAHs多介质分布的重要作用。生态风险评价揭示该区PAHs污染物已存在潜在的不利生物影响效应。 通过研究PAHs在长江口滨岸颗粒物-水相间的分配,获得了表征有机碳归一化分配系数K_(oc)与辛醇-水分配系数K_(ow)之间关系的线性自由能方程,发现了研究区颗粒态有机碳(POC)的弱亲脂性,揭示了PAHs在颗粒物-水相间的分配过程主要受非均一混合物碳黑(PSC)的控制。含PSC相的颗粒物-水分配模型较为准确地模拟了PAHs野外原位(in situ)分配过程,揭示了高强度人类活动作用下的长江口滨岸PAHs的多介质分配过程受多重因素影响,因此,在研究滨岸环境PAHs分配行为时应重点考虑整个区域PAHs的来源及颗粒物特性等。环境中的SC具有强烈结合PAHs的能力,可能使现有的PAHs吸附-解析、毒性测试等室内模拟实验无法反映原位PAHs参与这些过程的实际有效性。为了能够更好地定义含有PSC相的憎水化合物分配模型,应对不同条件下的K_(sc)值进行估算。通过此次原位PAHs与PSC相相互关系的定量化研究,加深了我们对两者关系的认识,有助于进一步深化河口滨岸PAHs生物地球化学循环过程研究。 高强度人类作用下的城市化河口滨岸环境中PAHs具有多重潜在来源,多参数指标的应用有助于较为准确地辨析污染物的特殊来源,降低了单一指标源解析的不确定性。一般判源指标(LMW/HMW、同分异构体比值)初步确认长江口滨岸PAHs污染物主要来源于各种油类(柴油、汽油)、煤炭和木材低至中温的不完全燃烧,此外还有部分柴油和原油的输入;排污口、滨岸河流、城市中心城区是河口区PAHs的潜在输入源。特殊判源指标(有机单体化合物稳定碳同位素,Compound-specific stable carbon isotope)进一步确定了与各类SC颗粒结合的PAHs是滨岸多介质环境中污染物的主要来源,它们包括木材不完全燃烧产生的SC颗粒物、煤炭来源的SC颗粒、汽车来源(包括轮胎摩擦产生)的SC颗粒、家用来源的SC颗粒。另外,表层沉积物中还存在木材的不完全燃烧来源。 利用BaA/Chry迁移指标推断出滨岸沉积相PAHs的长距离迁移模式,即通过大气传输、水-气界面交换,被分配与悬浮颗粒物结合,最终沉降进入沉积物。通过BaA/Chry指标和CSIA指标,结合潜在输入区域PAHs源信息,推断出沉积物中木材不完全燃烧来源的PAHs主要从滨岸河流及排污口直接进入河口;与木材和煤燃烧形成的SC颗粒结合的PAHs,除了从滨岸河流及排污口直接进入河口外,还有部分为城市街道灰尘被暴雨冲刷后,随地表径流最终汇入河口;与汽车来源SC颗粒结合的PAHs,主要富集在城市交通区、商业区和文教区的街道灰尘中,主要通过大气迁移(枯季)和暴雨径流冲刷(洪季)进入河口。 主成分分析结果反映了多介质环境中PAHs不完全燃烧来源的相对贡献率。其中,溶解态PAHs中煤炭、汽油和柴油的不完全燃烧贡献率为74.3%;焦炭来源的贡献率为9.5%;颗粒态PAHs主要为煤炭、油类物质和焦炭的燃烧排放,贡献率为77.1%,汽油不完全燃烧的贡献率仅为为10.5%;沉积物相PAHs中,煤炭和油类燃烧排放的贡献率为67.1%,汽油和柴油的不完全燃烧贡献率为11.0%,焦炭来源的贡献率为8.6%。 含碳化合物OC、SC对了解不完全燃烧来源PAHs在河口滨岸环境中的迁移转化过程非常重要,而SC的分离和定量又是了解这一过程的关键环节。含碳化合物的定量结果显示,长江口滨岸颗粒态和沉积相OC与SC具有燃烧源排放特征,发现POC主要来源于河口滨岸环境中的生物过程/早期成岩作用,或滨岸河流及排污口污染物的直接输入,对PAHs的控制弱于不完全燃烧来源的PSC;而沉积物中的OC_s、SC_s主要以燃烧排放为主,对PAHs的亲和力要强于POC和PSC,且不完全燃烧产生的SC_s要多于OC_s,这可能与迁移过程中雨水对OC_s的冲刷有关,另一方面还与SC_s不易溶于水,经大气迁移进入水体后被分配直接沉降进入沉积物有关,这一模式与滨岸沉积物PAHs的长距离迁移模式相似。


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