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基于羟基磷灰石和碳纳米管复合纳米材料的生物传感器研究

朱琼  
【摘要】:生物传感器的特殊优点使其近年来得到广泛的关注和应用。如今,越来越多的材料被用以修饰电极,而以纳米材料应用尤为广泛。如何利用纳米材料来固定生物酶,更好地提高传感器的检测灵敏度、稳定性以及更快速的响应,仍然是分析工作者研究的重点。 羟基磷灰石(Hydroxyapatite,HA)由于具有有良好的生物兼容性和生物活性,原本是临床上作为人体骨骼的替代材料,近年来,也进入了生物电化学基础研究及其生物传感器开发的研究领域。本文在实验室已有对HA双电位阶跃的研究基础上考察了葡萄糖氧化酶、血红蛋白等生物大分子在HA修饰电极上的固定,并结合与碳纳米管的共同修饰,考察了生物酶分子在不同修饰电极上的电化学行为,为开发性能优良的新型生物传感器提供一些研究基础和实验技术。本论文主要包含以下几个方面: 1.基于HA修饰电极的葡萄糖传感器的研究 采用双电位阶跃法在玻碳(Glassy carbon,GC)电极上电沉积制备HA涂层,将葡萄糖氧化酶(Glucose oxidase,GOD)固定在HA修饰的玻碳电极上,制得GOD-HA/GC修饰电极。测得该修饰电极的CV曲线上可观察到一对氧化还原峰,氧化还原峰电流之比接近1,式量电位E0’为-0.387 V、峰电位差?Ep为28 mV,表明HA可以促进GOD的电子传递,并且是一受吸附控制的准可逆过程,该修饰电极对不同浓度葡萄糖呈现良好的线性响应关系。 2.基于HA和SWNTs共同修饰的葡萄糖传感器的研究 在事先用滴涂法修饰了单壁碳纳米管(SWNTs)的玻碳电极上用双电位阶跃法沉积HA涂层,并用自组装的方法将GOD固定到修饰膜上,制得GOD-HA/ SWNTs/GC修饰电极。基于电化学交流阻抗谱的测试结果及其所得的电化学参数,讨论了GOD在修饰电极上进行的直接电子传递的机制,发现SWNTs和HA的协同作用可以促进电子传递。考察了不同pH值对该修饰电极的电化学行为的影响,以及考察了修饰电极的稳定性。应用微分脉冲法考察了修饰电极对不同浓度的葡萄糖溶液的响应,得到了良好的线性关系,且稳定性明显优于无SWNTs修饰的电极。 3.血红蛋白在HA和SWNTs修饰的玻碳电极上的电化学行为及其应用研究 采用双电位阶跃法在玻碳电极上电沉积HA涂层,应用分子层层自组装技术将聚阳离子(poly-dimethyldiallyl-ammonium chloride, PDDA)和血红蛋白(Hb)自组装到电极上,制得Hb-PDDA-HA/SWNTs/GC修饰电极。考察了不同的分散剂对修饰电极的电化学行为的影响。实验结果表明,二甲基甲酰胺(Dimethyl Sulfoxide,DMF)分散的SWNTs比壳聚糖分散的效果好。循环伏安测量结果表明,Hb在修饰电极上能进行直接的电子传递反应,是一受吸附控制的准可逆反应。该修饰电极对不同浓度H_2O_2的响应电流也有一定的线性关系。


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