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生物分子的SERS光谱定量分析与原子光谱的化学模式识别

冯小平  
【摘要】:核酸和蛋白质是生物体主要的两大基本组成物质,尤其是作为生物体基本遗传物质的核酸在蛋白质的合成过程中起着重要作用。因此对核酸的研究备受人们关注,由于核酸是大分子物质,对其研究较为复杂。作者尝试对作为核酸主要成分的碱基进行定性和定量分析研究,这将有助于了解生物体生理活动的规律及其特征,但由于其在生物体内相对含量较低,对其研究受到一定的限制。当生物分子吸附在粗造化的金属表面或者溶胶中,生物分子的拉曼散射信号会显著增强,即所谓的表面增强拉曼散射(SERS)现象。表面增强拉曼散射(SERS)技术越来越多的应用于低浓度分子的定性和定量方面的分析。SERS技术主要依赖于SERS基底,也就是基底的好坏直接影响着SERS信号的强弱。一般的基底有粗造化的金属良导体表面、聚集体和溶胶等,待测分子通过吸附到这些基底表面达到使自身信号增强的目的。本文采用银溶胶为SERS基底,由于银溶胶不稳定,而通过加入稳定剂聚丙烯酸钠可以有效增强其稳定性。在此基础上实现了对单组分碱基的SERS光谱定量测定。但在对腺嘌呤和鸟嘌呤混合组分的测定时由于其SERS峰位置有一定的重叠,使得常规的定量分析方法的应用受到了限制。 化学计量学采用统计学、数学和计算机科学等一些基础学科的理论和方法,通过对化学数据进行解析,已成为获取有用的化学信息的一种有效手段,尤其是在处理复杂混合体系时,化学计量学中的多元校正算法具有很大优势。因此,本文尝试利用化学计量学与SERS光谱相结合的方法对核酸碱基混合体系定量分析进行了初步探索。 此外,在有关原子光谱的分类研究中,化学计量学方法也有着巨大的潜力与优势,尤其是化学计量学中的模式识别更适合于分类问题研究。在Cm II偶宇称和奇宇称光谱分类中,只要能级能量(Energy level)、总角动量量子数(J),朗德因子(g)和同位素位移(IS)这四个特征已知,则其组态就可以唯一确定。为此,针对已有的实验数据,所构建的已知样本集中Cm II偶宇称和奇宇称能级需满足四个特征已知,且其电子组态已经明确认定的样本作为已知样本。对于能级能量(Energy level)、总角动量量子数(J),朗德因子(g)和同位素位移(IS)这四个特征已知,但电子组态没有认定的样本则作为未知样本看待。通过化学计量学方法对已知样本集学习并构建模型,选择相对较好的训练模型再对未知样本进行预报,从而最终获得未知样本所属电子组态。因此化学计量学中的此种分类学习方法对类似Cm II这样的重金属的原子光谱数据的完善具有积极作用。本论文由下面三方面组成: (1)腺嘌呤、鸟嘌呤的SERS光谱定量分析 (2)化学计量学方法在腺嘌呤与鸟嘌呤混合体系SERS光谱定量分析中的应用 (3)支持向量机和误差反向传播网络算法在Cm II光谱分类研究中的应用


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