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金属改性ZSM-5分子筛与苯烷基化催化性能的研究

程爽  
【摘要】:ZSM-5沸石分子筛广泛用于化学化工和石油炼制领域,具有特征的三维交联孔道结构,决定了其择型催化性能;此外,ZSM-5属于硅铝分子筛,由桥羟基产生的酸性是其重要特征之一。ZSM-5沸石分子筛既可以作为吸附剂也可以作为催化剂。对于苯和乙醇烷基化反应,强酸是反应的活性中心,但是B酸数量过多会导致副反应的发生,与主反应产生竞争。 本文主要通过金属对ZSM-5进行改性,引入不同的金属原子来调节其表面的酸度分布,使Br6nsted酸和Lewis酸的强度发生改变,从而优化其催化性能,提高催化剂稳定性。 采用等体积浸渍法制备出ZnZSM-5、MgZSM-5和FeZSM-5沸石分子筛催化剂,使用XRD和FT-[R对其骨架结构进行表征,使用BET对其比表面积和孔容进行分析,使用NH3-TPD对其酸性迸行测定。 在连续流动固定床评价装置测定改性分子筛的催化活性,反应于常压下进行,苯与乙醇反应混合液质量空速为10.311人反应温度为400°C,苯乙醇摩尔比为4:1时,最优负载量的催化剂分别是0.7%ZnZSM-5、0.1%MgZSM-5和0.72%FeZSM-5。之后又在最优负载量情况下确定最佳反应温度和最优苯乙醇摩尔比。 最后研究了反应五小时之后ZSM-5分子筛的物理化学性质。金属改性ZSM-5分子筛依然保持其特征的MH骨架结构。积碳的共轭程度随着金属含量的提升而增大。相W负载量情况下的积碳量FeZSM-5ZnZSM-5MgZSM-5?


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