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自由基控制的BZ振荡反应研究

葛春华  
【摘要】:化学振荡是物理化学的一个重要的研究领域,一方面,由于经典化学动力学和热力学不能解释化学振荡产生的原因,因此通过化学振荡反应的研究有助于丰富和发展物理化学的基本原理;另一方面,生命体内存在大量周期性现象,研究化学振荡有助于了解生命体内周期性现象的化学本质,阐述生命运动的规律。从上世纪60 年代以来,化学振荡反应得到了大量研究,发现了一大批新的化学振荡体系,其中研究得最为深入的化学振荡反应就是Belousov –Zhabotinskii (BZ)反应。至今所报道的BZ 振荡反应中,绝大多数的有机底物均要求易于发生溴代反应,如具有活泼亚甲基和芳环等,当有机底物难以发生溴代反应时,则需要加入溴代剂(通常是丙酮)、还原剂如Fe(phen)~(3+)_3 等、通入惰性气流(通常是N_2)、或采用CSTR 以除去过量的Br_2才能观察到振荡。而不能发生溴代反应的有机物单独为底物的B –Z 类振荡器的研究报道还很少。众所周知,糖、氨基酸是维持生命活动的基本物质,研究与生命体内有关的物质参与的化学振荡反应,对解释生命体内的周期现象具有重要参考价值。本论文通过设计间歇釜中典型的糖类物质和氨基酸参与的BZ 振荡反应体系,进一步拓宽BZ 振荡体系的范围。由于糖类物质和氨基酸均难以发生溴代反应,通过对振荡反应机理的研究,对传统的FKN机理进行修正,同时展开对连续振荡反应的研究,为完善BZ 振荡反应机理提供实验资料。主要研究工作包括(I) Gal-Mn~(2+)-BrO~-_3 -H_2SO_4 振荡体系;(II)Fru-Mn~(2+)-BrO~-_3 -H_2SO_4 振荡体系;(III)Mal-Mn~(2+)-BrO~-_3 -H_2SO_4 振荡体系;(IV)Suc-Mn~(2+)-BrO~-_3 -H_2SO_4 振荡体系; (V) Gly-Mn~(2+)-BrO~-_3 -H_2SO_4 振荡体系;(VI)Thr-Mn~(2+)-BrO~-_3 -H_2SO_4 振荡体系。测定了各体系振荡反应的浓度范围以及最佳反应条件,同时考察了反应物浓度对振荡反应的影响及Br~-、Cl~-、Ag~+、自由基抑制剂对振荡反应的抑制,并探索了加入丙酮所产生的连续振荡反应。根据振荡特征和产物分析,在FKN 机理基础上讨论了自由基-控制模型。


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