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杂原子掺杂新结构碳材料的制备及电容去离子性能

张静  
【摘要】:随着人口增长,工业发展和气候变化,淡水资源短缺已经成为人类面临的最大生存危机之一。海水及苦咸水淡化、中水回用、自来水深度净化和含盐废水处理可以有效解决该危机。相比于传统的去离子工艺,电容去离子是基于双电层原理的全新的高效去离子技术,具有低成本、低能耗以及防止二次污染的特点。该技术的关键是电极材料。本论文针对常用电极材料导电性低和润湿性差等问题,设计杂原子掺杂的新结构碳材料,用作电容去离子电极,有效提升了电容去离子性能。主要研究内容分为以下几个方面:(1)通过设计1,4-对苯二甲酸和三乙烯二胺,分别与锌配位得到双配体金属有机框架(MOFs)材料作为碳前驱体,在氮气氛围中高温热解后得到氮掺杂的棒状多孔碳,并将其用于电容去离子电极,考察了其电容去离子性能。该方法中,1,4-对苯二甲酸配体可用作造孔剂以增加碳材料的比表面积和孔道,三乙烯二胺配体用作氮掺杂源以增加碳材料的亲水性和导电性,从而增加离子去除容量。通过调节这两种配体的比例,碳化后可以获得比表面积与氮掺杂最佳配比的碳材料,从而实现最佳的电容去离子性能。通过形貌结构表征可知,所得棒状碳材料具有较高的比表面积(962 m~2 g~(-1))、分级多孔的纳米结构以及适度的氮掺杂量(2.6%)。电化学测试表明,该电极在1.2 V外加电压下、500 mg L~(-1)的NaCl溶液中,电容去离子容量达到24.17 mg g~(-1)。另外,该电极材料也表现出较快的盐吸附速率和较好的再生性能。(2)通过制备沸石咪唑酯骨架-8(zeolitic imidazolate skeleton-8,ZIF-8)作为结构模板,以六氯环三磷腈为氮、磷源,以4,4'-二羟基二苯砜为氮、硫源,在ZIF-8表面原位聚合形成聚环三磷腈-共-4,4'-二羟基二苯砜(poly cyclotriphosphazene-co-4,4'-dihydroxydiphenyl sulfone,PZS),得到PZS包覆ZIF-8的纳米复合材料,通过在氮气气氛下高温热解,并进一步用盐酸蚀刻,最终得到氮磷硫共掺杂的中空碳多面体,并将其用于电容去离子电极,考察了其电容去离子性能。通过形貌和结构分析可知,氮磷硫共掺杂的中空碳多面体材料具有优异的中空结构、高比表面积(929 m~2 g~(-1))、较强的导电性和优异的亲水表面。由于这些特征的协同作用,该电极具有较低的内阻、较大的比电容和较好的循环稳定性。电容去离子测试结果表明,该电极在500 mg L~(-1)的NaCl溶液中,1.2 V的外加电压下,电容去离子容量达到22.19 mg g~(-1)。此外,所制备的电极表现出良好的稳定性和再生性能。(3)采用静电纺丝技术制备聚丙烯腈、4,4′-二羟基二苯砜和六氯环三磷腈的纤维材料,并将其作为碳前驱体,经过高温碳化后得到氮硫磷共掺杂碳纤维,并将其作为电容去离子电极,考察了其电容去离子性能。形貌结构表征显示,氮硫磷共掺杂碳纤维材料具有较高的比表面积(816 m~2 g~(-1))和较大的孔容。其电化学测试表明该电极材料具有较高的比电容和较低的内阻。氮硫磷共掺杂的碳纤维材料在500 mg L~(-1) NaCl溶液中,50 mL min~(-1)的流速以及1.2 V的外加电压下,电容去离子容量高达28.75 mg g~(-1),同时该电极材料呈现出较快的盐吸附速率以及较好的再生性能。总之,静电纺丝技术制备多杂原子掺杂碳材料前驱体的方法具有新颖、简单和高效的特点,并且所得的碳材料在电容去离子领域表现出很大的优越性,是一种非常有前途的电容去离子电极材料。


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