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碳基复合材料的优化制备及其电催化性能研究

霍娟娟  
【摘要】:随着不可再生化石能源的不断消耗以及燃烧产物带来的环境污染等问题的出现,寻找清洁可再生能源已成为满足当前社会快速、可持续发展的研究热点。电化学能源转换作为一种清洁能源转换体系,具有电能和化学能之间可相互转化的特点从而解决适用于社会快速发展的能源问题。设计、开发高效的能源转化体系的关键问题在于催化剂的催化性能及成本效益,发展低成本的高活性的非贵金属来替代昂贵短缺的贵金属族材料具有重要意义。尽管某些非贵金属基催化剂具有的催化性能甚至超过了基于贵金属的催化性能,令人满意的非贵金属催化剂在实际应用与发展过程中仍存在巨大的挑战。碳基复合催化材料由于其独特的形貌可控、微观结构可控的物理化学特性,已成为电化学能源转换领域的重点研究对象,这类催化材料已展现出优异的电化学转化效率。本文主要围绕非贵过渡金属碳基复合材料的设计制备及探究此类催化剂在电催化能源转换领域中的应用,得到以下研究成果:1)通过共沉积法和原位磷化法的两者联用制备合成了一种铁镍双金属磷化物纳米粒子负载在三维多孔碳(Fe_xNi_(2–x)P/PC)(0x2)的复合催化材料,基于多孔碳基底大的比表面积,丰富的微孔和含氧官能团,有助于通过限位生长将Fe Ni–OH前驱体吸附在碳片,随之磷化处理获得超小的Fe_xNi_(2–x)P纳米颗粒负载在相互连接的多孔碳片上。Fe_xNi_(2–x)P/PC催化剂具有大的比表面积和高的导电性可以提供丰富的催化活性位点,能够优化电子结构,利于质量转移,提高电催化活性。通过调节Ni/Fe源比例,最优的双金属磷化物在碱性电解槽中用于析氧反应,10 m A cm~(–2)的电流密度处展现出超小过电势210 m V。当催化剂用做水分解的阴极和阳极材料,10 m A cm~(–2)处的全水解电压为1.63 V。2)通过简单的有机金属构架(MOF)辅助策略,经热解MOF和DCA混合粉末,成功设计合成了一种含有金属–N_x组分/N掺杂碳纳米管包覆Co Ni合金纳米颗粒(Co Ni@NCNTs)的复合催化材料。该复合材料中碳纳米管高的导电性,丰富的M–N_x位点,N掺杂碳纳米管和单原子Co/Ni–N_x位点的协同作用以及优化的电子结构,使其具有高效的双功能催化活性和耐久性。具体地,在碱性电解液中,催化剂表现出优异的OER和ORR性能,在10 m A cm~(–2)的电流密度下的过电位仅为370 m V,半波电位为0.822 V,而且两者之间的电压间隔较低仅有0.78 V。这项工作可为设计用于能量转化的新型双功能催化剂开辟新的视角。3)通过小分子及多孔碳孔道的双重限域效应,高温煅烧Fe–1,10–邻菲罗啉配合物和多孔碳前驱体,合成了一种原子级分散的Fe原子锚定在多孔碳的纳米复合材料(Fe–SA/PC)。研究发现,优化的Fe–SA/PC催化剂对ORR具有出色的电催化性能,半波电位为0.91 V,具有很高的催化稳定性和耐甲醇性。实验和理论研究表明,带有氧的空缺边缘可促进了微孔预先捕获分散的Fe(phen)_3配合物,在热解过程中双重限域效应可抑制铁的聚集,从而形成均匀分散的Fe–N_x组分。此外,与完整的Fe–N_x原子构型相比,具有邻为碳缺陷的Fe–N_x位点可以有效减少催化反应壁垒。这项工作可以为设计和构建高性能单原子催化剂提供新型的策略。4)通过有机金属构架辅助法,利用双溶剂法将过渡金属离子分散到MOF孔道中,基于孔道及含氮丰富的有机构架,在高温热解条件下利用空间限域及氮的捕获作用制备合成了多种M–N_x–C复合催化剂。这类M–N_x–C型复合催化剂都可展现出优异的电催化ORR活性,其中,Mn–N_x组分分散在有机构架碳化生成的石墨碳骨架上的催化剂,在酸性和碱性介质中均显示出优异的ORR电催化性能。具体地,Mn–N_x–C催化剂在0.1 M KOH和0.5 M H_2SO_4中的半波电位分别为0.9 V和0.76 V,与商业化的Pt/C催化剂相比,Mn–N_x–C催化剂具有良好的ORR活性。此类方法可扩展制备其他多种单原子型复合催化材料,为单原子嵌入型碳基复合材料的设计制备提供新颖的思路。


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