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新型碳纳米材料及其复合物的电化学生物传感研究

张静  
【摘要】:碳纳米材料具有特殊的结构以及由此产生的一系列独特的物理和化学性质,使其在纳米电子学、纳米化学、纳米生物传感器和环境、生物、医药等诸多领域得到广泛应用。碳纳米材料具有比表面积大、催化活性高、亲和力强等特点,可以有效地固定生物分子并保持其生物活性,因而已广泛用于生物传感器的制备。本论文致力于碳纳米材料的功能化与生物传感应用,开展了如下四个方面的工作: 1.聚苯胺-离子液体-碳纳米纤维复合物的安培生物传感研究 在离子液体和碳纳米纤维存在下,原位一步电化学聚合苯胺制备了聚苯胺-离子液体-碳纳米纤维复合物,并构建了安培型生物传感器。扫描电镜图证实聚苯胺均匀的长在碳纳米纤维的表面,聚苯胺-离子液体—碳纳米纤维复合物为直径大概95 nm纤维状结构。通过戊二醛的交联作用,在修饰了该复合物的玻碳电极表面固定酪氨酸氧化酶,制备了酚类传感器。该生物传感器对儿茶酚检测具有宽的线性范围(4.0×10-10-2.1×10-6M)、高的灵敏度(296±4 A M-1cm-2)和较低的检测限(0.1 nM,S/N=3),操作电位为-0.05 V。根据阿伦尼乌斯方程,儿茶酚为底物时,酶反应的活化能为38.8 kJ mol-1。酶电极检测儿茶酚、对甲苯酚、苯酚和间甲苯酚时的开米氏常数分别为1.44,1.33,1.16和0.65μM。因此,聚苯胺在离子液体中功能化碳纳米纤维为生物传感和生物催化提供了很好的生物平台。 2.金纳米粒子-氮掺杂碳纳米管复合物用于微囊藻电化学免疫传感 提出了一种在氮掺杂碳纳米管(CNx-MWNTs)表面原位合成金纳米粒子(Au)的简单而绿色方法,该方法利用氮掺杂碳纳米管固有的化学活性(N与金纳米粒子的作用),不需要先对其进行表面修饰,一步得到金纳米粒子-氮掺杂碳纳米管纳米复合物(Au/CNx-MWNTs)。透射电镜证明金纳米粒子很均匀地固定在氮掺杂碳纳米管上。用Au/CNx-MWNTs复合物作为电极修饰材料,结合竞争免疫分析原理,构建了微囊藻免疫传感器。该传感器检测MC-LR时的线性范围为0.005至1μg L-1,其检测限为0.002μg L-1(S/N=3),具有很好的准确度、精密度和重现性。污染水样中MC-LR的检测结果和参考值一致。Au/CNx-MWNTs复合物为生物传感和生物催化提供了很好的平台。 3.碳纳米角增敏的微囊藻电化学免疫传感 该工作构建了基于功能化单壁碳纳米角(SWNHs)的电化学免疫传感器,并用于微囊藻(MC-LR)的高灵敏检测。在交联剂存在下,SWNHs尖端上丰富羧基可以共价键合大量的MC-LR分子。用拉曼、X射线光电子能谱、扫描电镜和透射电镜对MC-LR-SWNHs复合物进行了表征。与碳纳米管相比,SWNHs作为固定基底具有更好的增敏效应。用MC-LR功能化的SWNHs修饰电极作为传感界面,自备的辣根过氧化酶标记的MC-LR抗体作为信号分子构建了竞争免疫分析体系,该方法检测MC-LR的线性范围为0.05-20μg L-1,检测限为0.03μg L-1(S/N=3)。该免疫传感器用于污染水实际样品样中MC-LR检测的结果和参考值一致。本方法具有很好的准确度、精密度和重现性。功能化的SWNHs为小分子分析物的固定和高灵敏的检测提供了很好生物平台,在食品和环境检测方面具有潜在的应用前景。 4.水溶性导电接枝共聚物功能化石墨烯及其次黄嘌呤电化学传感器 该工作通过π-π非共价作用,用聚吡咯接枝共聚物(PSSA-g-PPY)对石墨烯(RGO)进行功能化,成功地制备了具有较好生物相容性的PSSA-g-PPY/RGO纳米复合物。该纳米复合材料可以在水中保持稳定至少2个月,溶解度为3.0 mgmL-1。用原子力显微镜、X射线光电子能谱、紫外-可见吸收光谱、接触角以及电化学阻抗对该纳米复合材料进行了表征。在中性条件下,基于PSSA-g-PPY和RGO优异的性能,功能化的石墨烯纳米复合物修饰铂电极对过氧化氢和尿酸的氧化均具有很好的电催化性能。进一步将纳米复合物修饰电极与黄嘌呤氧化酶的酶催化反应结合,构建了次黄嘌呤生物传感器。该生物传感器具有宽的线性范围(3.0×10-8-2.8×10-5M),高的灵敏度(672±4μAM-1 cm-2),低的检测限(10 nM,S/N=3)。检测限比之前报道过的其它次黄嘌呤传感器的低一个数量级。同时,该传感器用于鱼样品中的次黄嘌呤含量的检测结果与参考值一致。水溶性的PSSA-g-PPY/RGO纳米复合物为生物传感和生物催化提供了一个很好的平台。


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