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金属纳米半球壳阵列的表面拉曼散射增强效应

陈玲  
【摘要】:本文研究了一种由金属纳米球壳阵列组成的准三维表面等离激元晶体的表面增强拉曼散射特性。通过准三维表面等离激元晶体对罗丹明6G分子拉曼散射信号的测量,结合数值模拟计算与分析,解释了金属纳米球壳阵列拉曼散射增强的相关机理,及其与结构之间的依赖关系。论文包括以下三部分内容: 第一部分:介绍了准三维表面等离激元晶体的制备方法——胶体晶体模板辅助复制法。即在单层六角密堆排列的(二氧化硅)微球表面真空溅射金属薄层,通过这种方法在微球表面形成的金属膜是一种具有周期性起伏的准三维结构(称之为准三维表面等离激元晶体)。实验中还可通过化学方法腐蚀进一步去除模板,从而得到由金纳米空心半球壳组成的新型准三维表面等离激元晶体。通过不同的腐蚀方法,可控制支撑在玻璃基底上的金纳米空心半球壳开口方向。 第二部分:先前的研究已经揭示了这类准三维等离激元晶体存在共振透射特性。本文进一步研究了准三维表面等离激元晶体的表面拉曼散射性质。实验测量表明,准三维表面等离激元晶体不但具有拉曼增强效应,而且拉曼信号的增强效果与激发光的波长以及半球壳的取向有密切的关系。在非共振激光垂直激发,球壳开口向上时拉曼散射信号比开口朝向玻璃基底的拉曼信号强两倍;在共振带边缘激光垂直激发激发,球壳开口朝上时拉曼散射信号比开口朝向玻璃基底时的信号强五倍。 第三部分:从透射谱的测量看,开口方向不同并不影响准三维表面等离激元晶体的透射性质。结合透射谱及其场分布数值模拟计算,我们提出在非共振激发下,拉曼散射信号强度的差别是由结构的细微差异所导致的:对于开口朝上的金纳米空心半球壳所组成的准三维表面等离激元晶体,其尖端有较强的场增强。这种尖端效应导致开口朝上的与开口朝向玻璃基底的空心半球壳结构具有更强的拉曼散射信号。而在共振带边缘激发的情况,开口朝上的半球壳腔内有较强的场增强,虽然吸附在球壳表面的分子没有处在这个强场中,但是这个强场可以引起分子吸光率的提高,进而增强分子的拉曼信号。腔内强场作用与尖端效应共同使得在共振附近激发情况下,开口朝上的半球壳阵列所产生的分子拉曼散射信号比开口朝向衬底时强五倍。


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