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铋酸钠基钙钛矿型功能材料的可见光催化/直接氧化降解典型有机水相染料研究

喻恺  
【摘要】:可溶性有机染料的广泛生产和使用不可避免的导致了水体环境中的染料污染,对人类和生态健康产生潜在威胁。面对不断涌现的环境问题,当务之急是采取有效措施消除降解有机染料废水中的污染物。传统的降解技术处理有机水相染料污染效率较低,因此开发高效的处理技术正迅速成为一大研究热点。本论文建立了铋酸钠可见光光催化,铋银氧化物直接氧化与可见光催化/直接氧化联用降解水体有机染料等方法。这些基于铋酸钠型功能材料的降解方法成本低、简单易行,同时实现了对典型有机水相染料的高效、深度降解。 以罗丹明B作为模式染料研究铋酸钠的可见光催化活性以及罗丹明B的降解行为。1g/L铋酸钠在可见光照射下30分钟内将20mg/L罗丹明B溶液完全脱色,假一级反应速率常数为0.124min-1。染料溶液紫外可见吸收光谱在降解过程中有一定蓝移,最大吸收峰波长从554nm降至534nm。铋酸钠加热温度显著影响其光催化反应活性,未加热的铋酸钠样品活性最高。重复5次降解罗丹明B溶液结果显示铋酸钠有较高的光催化稳定性。检测出罗丹明B所有脱乙基产物与多种小分子产物。其中两种脱乙基同分异构体产物生成量区别很大,推测原因为降解过程中罗丹明B分子两侧电子密度不同所致。在铋酸钠可见光催化降解过程中罗丹明B主要有两种竞争性反应路径:破坏生色团与脱乙基过程。 利用二水铋酸钠与硝酸银采用水相共沉淀方法首次合成铋银氧化物(BSO),并基于BSO提出了快速直接氧化降解罗丹明B染料的方法。结果显示,在仅需混合BSO与罗丹明B溶液的条件下,20mg/L罗丹明B降解假一级反应速率常数k=0.5594min-1,同时形成多种小分子分解产物。该反应在常温常压下进行,无需任何外加能源。BSO能够被多次重复利用降解罗丹明B溶液而没有显著失活。当铋酸钠与硝酸银重量比为2/1的时候,合成的BSO活性最好。BSO表征结果显示在罗丹明B降解反应过程中银元素被还原为零价银;初始二水铋酸钠的主体钙钛矿结构变为Bi2O2CO3结构;晶格氧含量减少,活性/吸附氧含量增加。反应过程中有单重态氧生成,其作为主要活性物质直接导致了染料分子的降解。 开发了基于BSO直接氧化与基于铋酸钠可见光催化的联用方法,大幅提高了有机染料的降解效果。以结晶紫染料为目标化合物研究发现,在铋酸钠光催化降解过程中,染料溶液最大吸收波长由584nm蓝移至576nm;而在BSO直接氧化过程中,最大吸收波长由584nm红移至592nm。由于产生的自由基种类不同,结晶紫的降解路径差异很大。脱甲基过程在光催化反应中显著发生而在直接氧化反应中并不显著。另外,基于相同铋酸钠量的直接氧化对结晶紫溶液脱色效率比可见光催化效率高,并且染料浓度越大降解效率差别越大。通过对比联用的和单一使用的直接氧化与可见光催化方法降解效果发现,应用联用方法130mg/L结晶紫溶液在30分钟内矿化率达到37%,相同使用量的BSO或铋酸钠在相同时间内直接氧化或光催化降解相同浓度的结晶紫溶液,矿化率只有18%和15%。应用联用方法降解多种不同浓度不同类型染料都达到了更高的矿化率。在联用过程中,开始的直接氧化过程主要起快速脱色作用,使后续的可见光催化过程效率得到实质性提高,从而最终达到染料溶液矿化率提高100%的效果。该新型联用方法效率高,成本低特别适用于高浓度染料溶液的深度矿化。 此外,开发出铜掺杂铋酸钠(CSB)材料,并基于该材料发展了一种快速简单的染料降解方法。应用此方法降解孔雀石绿染料溶液发现,在0.2g二水铋酸钠合成的CSB作用下,15分钟内30mg/L孔雀石绿溶液脱色率达到95%,并生成多种小分子降解产物。当铋酸钠与硝酸铜两者重量比相同时,合成的CSB活性最好。该方法在常温常压下应用,无需任何外加能源。对CSB的表征研究结果表明铜元素主要分布于材料表面。该材料作用方式与BSO作用方式相似,可以进一步发展为更低成本的替代性材料。


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