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金属纳米粒子点阵中等离激元共振诱导的局域场增强量子输运

张思诗  
【摘要】:局域场增强是贵金属纳米粒子在表面等离激元共振时的一个重要效应。增强的局域场可以导致金属纳米粒子的光学三阶非线性效应。在密集排列的纳米粒子点阵中,通过激光激发的局域场还能够为电子在纳米粒子间的势垒穿透提供能量,促进纳米粒子阵列的量子输运。这种局域场增强效应对于制备低于衍射极限的光电转换器件,实现在纳米尺度的超快速光开关,光探测器和光子计算机等领域有非常重要的应用前景。 本文的主要工作是研究Ag及Ag/Pd金属纳米粒子密集排列点阵在外加激光作用下的量子电导增强现象,探讨量子电导增强的机理及其与Ag纳米颗粒的等离激元共振的关系,和调制Ag纳米粒子等离激元共振波长实现最大局域场增强量子电导的方法。 通过气体聚集过程制备出单分散性很好的Ag、Pd内米粒子。通过高真空下的气相沉积,并以电导监测系统精确控制纳米粒子的沉积量,制备了两类纳米粒子密集点阵:高覆盖率的Ag纳米粒子薄膜和覆盖率在渗流阈值附近的Ag纳米粒子点缀的Pd纳米粒子点阵复合结构。 分析了两种纳米粒子点阵样品的量子输运性质随温度的变化,结果表明: 高覆盖率的Ag纳米粒子薄膜在低温下存在库仑阻塞效应,但当温度高于266K时,电流阻塞阂值电压小于零,库仑阻塞效应消失。在光照作用下Ag纳米粒子的局域场衰减使得电子更容易越过颗粒间的势垒,减弱库仑阻塞的影响,导致阈值电压的下降。低温时当外加电压在阈值电压附近时,输运电流的增强因子可达2.4倍。随着温度的升高,库仑阻塞效应减弱,激光光照导致电子传输增强的效果受到热效应的竞争,电流增强也因此逐渐减小乃至消失。 对于Ag纳米粒子点缀的覆盖率在渗流阈值附近的的Pd纳米粒子阵列,在低温时电流阻塞阈值电压可达0.9V,阈值电压随温度变化曲线在87K突然出现由随温度陡降转变为随温度缓降,相对应的光致量子电导的增强因子在低温时随着温度的降低迅速增大,表明光照使纳米粒子点阵中迅速减小的热激活电子输运得到恢复。而在温度较高时,量子电导的增强来自于局域场衰减给电子提供的动能,以及通过电声子相互作用产生的热能。其中光学三阶非线性效应的存在还导致电磁场在空间分布各向异性,表现为I-V曲线出现高度非对称性。 本论文的研究还表明,当Ag纳米粒子的等离激元共振峰位置与激发光波长匹配时,增强因子最大,为了达到波长匹配的目的,采用SBS共聚物模板引导生成Ag纳米粒子有序阵列的方法,可以调制Ag纳米粒子等离激元共振峰位置。


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