收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

掺铕CdS纳米晶电致化学发光性能及其生物分析应用研究

邓莉  
【摘要】:电致化学发光(Electrogenerated chemiluminescence,ECL)是将电化学和化学发光结合起来的一种分析方法,因其灵敏度高、反应可控性强、仪器设备简单等优点已经在多个研究领域得到广泛的应用。半导体纳米晶(SNCs)具有独特的量子尺寸决定的电化学性质和ECL可控的优点,是当前ECL发射材料研究的一个新兴热点。共振能量转移是一种新兴的分子光谱分析方法,指的是电子激发能在适当的能量供体和能量受体对之间的传递。而电致化学发光共振能量转移(ECL-RET)结合了两者的优点,是一个很具有发展潜力的新领域。它不需要激发光源,背景噪音较小,也避免了散射光的影响,已广泛地应用于生物传感器的构建。本论文以ECL-RET为基础,致力于开发新型的ECL-RET供受体对,以构建灵敏的生物传感器,具体开展了以下工作:本论文结合了实验室在SNCs的ECL分析和生物传感器等方面的工作基础,通过合成新型ECL发光材料——掺杂型SNCs大大增强了其ECL强度,并将其与共振能量转移结合成功建立了多种ECL生物分析新方法,发展了一系列半导体纳米晶ECL生物传感器,其内容如下:1.掺铕CdS纳米晶的电致化学发光行为及其氧敏感性采用共沉淀法水相合成了掺铕的CdS纳米晶(CdS:Eu NCs)。Eu3+离子的掺入引起了相较于单纯的CdS NCs的ECL信号的4倍增强和阴极发光稳定性的增加。这些改进应该归功于掺杂导致的还原态NCs稳定性的增加以及主体纳米晶向Eu3+离子的能量转移导致的降低了的非辐射跃迁几率。在CdS:Eu NCs的ECL光谱中出现了在620nm附近的新的发射峰,其隶属于Eu3+离子中5D0→7F2的特征跃迁峰。同时,在CdS:Eu NCs的液相循环伏安曲线上,在+1.01 V及+0.61 V处存在一对Eu3+相关表面态的氧化还原峰,而未掺杂的CdS NCs和吸附的Eu3+离子均不会引起氧化还原峰的出现。基于CdS:EuNCs的强ECL发射及Eu3+离子对氧的特殊的高效吸附,CdS:EuNCs膜表现出极强的氧敏感性。CdS:EuNCs中Eu3+离子的特征跃迁的红光在生物分析中有潜在的应用。2.Au纳米粒子与CdS:Eu NCs膜的电致化学发光共振能量转移及其对凝血酶的超灵敏检测研究了 Au纳米粒子(AuNPs)与CdS:Eu NCs膜的之间的电致化学发光共振能量转移(ECL-RET),并实现了对凝血酶的超灵敏检测。整个体系的构成是:CdS:Eu NCs膜作为ECL发光物修饰在玻碳电极(GCE)表面,然后连接上AuNPs修饰的含凝血酶的适配体序列的发夹型捕获DNA(ssDNA1)。在CdS:Eu NCs膜与近距离的AuNPs的Forster共振能量转移(FRET)的作用下,ECL强度降低(关)。随后ssDNA1与其互补的DNA链ssDNA2杂交形成DNA双链,使得AuNPs远离CdS:Eu NCs膜,体系的ECL强度相对于没有AuNPs存在的情况有1.7倍的提高(开),这个现象是由于激发态CdS:Eu NCs和ECL激发的AuNPs表面等离子体共振(SPR)之间的远距离相互作用而产生的。由于目标蛋白凝血酶与其适配体的结合能力更强,当有凝血酶存在的情况下,目标蛋白就会与ssDNA1结合使其变构形成G四联体(G4),导致AuNPs又一次靠近电极表面,ECL信号再次减弱(关),较杂交后的发光值降低了 7.4倍。ECL强度的变化值与凝血酶的浓度的对数成线性关系,线性范围从50 aM到1 pM。3.CdS:Eu NCs/Ru(bpy)32+掺杂的SiO2球电致化学发光共振能量转移体系用于前列腺特异性抗原检测我们设计了一个新的共振能量转移体系用于前列腺特异性抗原(PSA)的检测。将CdS:EuNCs固定在玻碳电极表面,并修饰上PSA的一抗,二抗上用钌联吡啶掺杂的SiO2球(RuSi)标记,当PSA存在时,形成夹心型的一抗/PSA/二抗-RuSi的夹心型结构。由于CdS:EuNCs和RuSi之间的光谱重叠很好,因而会发生ECL-RET,可观测到CdS:Eu NCs的480 nm处的ECL光强变小,620 nm处的ECL光强增强。相对于CdS:EuNCs,钌联吡啶具有较高的量子产率、较长的激发态寿命,因此它是一种非常高效的能量转移受体。经过计算得到620 nm处的光增强到4.8倍,480 nm的减至原来的32.8%,而整体发光增强约3.2倍。通过测量620 nm处的ECL变化值,该体系对于PSA可以灵敏检测到1 fg mL-1,且具有很高选择性。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前19条
1 归国风;宋鹏;;电致化学发光适体传感器的研究进展[J];化学传感器;2015年04期
2 李静;夏兴华;;一步法构建高效固相电致化学发光传感[J];金陵科技学院学报;2014年03期
3 朱俊杰;;纳米晶的电致化学发光与免疫传感研究[J];化学传感器;2008年04期
4 陈国南;电致化学发光的最新进展[J];福州大学学报(自然科学版);1999年S1期
5 顾文芳,李建军,程介克;电致化学发光法在分析化学中的应用[J];地质地球化学;1995年03期
6 游新奎;液相色谱的交流电致化学发光检测系统的研制[J];色谱;1995年03期
7 王伦;严凤霞;王筱敏;;电致化学发光及其在分析化学中的应用[J];化学通报;1991年05期
8 安镜如,陈曦;碱性水溶液中ABEI的电致化学发光的研究[J];高等学校化学学报;1989年11期
9 屠一锋,郭文英,黄炳强,朱亚一;影响鲁米诺体系电致化学发光因素的研究[J];光谱实验室;2001年02期
10 王建,池毓务,陈曦,陈国南;一种流动注射电致化学发光检测系统的建立[J];福州大学学报(自然科学版);1999年S1期
11 游新奎;液相色谱-电致化学发光检测系统的检测性能研究[J];色谱;1996年05期
12 王建,池毓务,陈曦,陈国南;某些生物活性肽的电化学和电致化学发光特性研究[J];福州大学学报(自然科学版);1999年S1期
13 刘彦明;曹俊涛;郑艳丽;;毛细管电泳间接电致化学发光灵敏检测去甲肾上腺素及其在尿样分析中的应用[J];高等学校化学学报;2008年01期
14 胡月芳;李建平;刘蓉;郝再彬;;毛细管电泳-电致化学发光联用技术应用进展[J];理化检验(化学分册);2011年05期
15 王卫;;三-(2,2′-联吡啶)钌(Ⅱ)电致化学发光机理及在分析化学领域中的应用[J];天津药学;2006年01期
16 王伦;电致化学发光法测定天然水中痕量银(Ⅰ)[J];分析测试学报;1995年03期
17 王伟峰;潘玉莹;杨梅霞;刘婧;周敏;陈慧;马永钧;;毛细管电泳-化学修饰电极电致化学发光法测定琥乙红霉素[J];药物分析杂志;2010年10期
18 苏小东;贾云;;离子交换聚合物固定三联吡啶钌电致化学发光传感器的研究进展[J];光谱实验室;2008年03期
19 任小娜;马永钧;周敏;霍淑慧;姚俊丽;陈慧;;毛细管电泳-电致化学发光检测法分离测定中药马尿泡中的托烷类生物碱成分[J];色谱;2008年02期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 陈国南;段建平;庄惠生;;生物活性物质的电致化学发光分析[A];第五届全国光生物学学术讨论会论文摘要集[C];2000年
2 韩恩;丁霖;鞠熀先;;基于量子点电致化学发光技术检测细胞表面聚糖的表达[A];第六届全国化学生物学学术会议论文摘要集[C];2009年
3 牛欢;袁若;柴雅琴;毛俐;曹娅玲;刘慧静;;多重催化放大过硫酸根的电致化学发光用于超灵敏的免疫分析[A];中国化学会第十届全国发光分析学术研讨会论文集[C];2011年
4 陈国南;段建平;;生物活性物质的电致化学发光检测[A];第八届全国发光分析暨动力学分析学术研讨会论文集[C];2005年
5 陈洪渊;;量子点电致化学发光研究[A];第六届海峡两岸分析化学会议摘要论文集[C];2010年
6 屈凌波;王华栋;杨冉;李建军;;毛细管电泳-电致化学发光法测定阿奇霉素[A];河南省化学会2010年学术年会论文摘要集[C];2010年
7 王瑞雪;董永强;李昊;林建鹏;周娜娜;池毓务;;盐对碳量子点——过硫酸钾电致化学发光体系的影响[A];第十一届全国电分析化学会议论文摘要(4)[C];2011年
8 赵慧春;刘昱;张铁莉;;妥舒沙星的电致化学发光法的研究[A];第八届全国发光分析暨动力学分析学术研讨会论文集[C];2005年
9 罗芳;林振宇;邱彬;陈国南;;基于ATP适配体片段重新结合的信号扩增电致化学发光生物传感器的设计[A];第十一届全国电分析化学会议论文摘要(2)[C];2011年
10 陈艳华;DING Zhi-feng;Leah Coumont;Jonathan Veinot;张寒琦;;具有芴环化合物的电致化学发光性质研究[A];第十届中国化学会分析化学年会暨第十届全国原子光谱学术会议论文摘要集[C];2009年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 张加栋;电化学/电致化学发光阵列检测芯片[D];南京大学;2015年
2 邓莉;掺铕CdS纳米晶电致化学发光性能及其生物分析应用研究[D];南京大学;2014年
3 田春媛;二氧化钛纳米材料电致化学发光性能及其分析应用研究[D];南京大学;2013年
4 蒋欣亚;基于鲁米诺衍生物电致化学发光新体系的构建及其对生物分子灵敏检测的研究[D];西南大学;2018年
5 朱姝;基于电致化学发光的手性传感器研究[D];西南大学;2018年
6 熊成义;基于纳米材料的信号放大策略作用于电致化学发光生物传感器的研究[D];西南大学;2018年
7 王银珠;电位分辨型电致化学发光分析[D];南京大学;2018年
8 林小梅;新型电致化学发光成像技术及金属有机框架材料传感的研究[D];福州大学;2015年
9 梁文斌;电致化学发光生化新体系及其分析策略研究[D];西南大学;2017年
10 云雯;电致化学发光生物传感新技术的研究[D];华东师范大学;2011年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 赵利敏;联吡啶钌电致化学发光在四环素类抗生素检测中的应用研究[D];集美大学;2014年
2 郑晨昱;基于卟啉与β-环糊精的仿生材料制备及生物传感研究[D];南京理工大学;2018年
3 崔宏达;重组绿色电致化学发光蛋白及其免疫分析应用[D];南京理工大学;2018年
4 陈斯华;硫酸根自由基介导的新型电致化学发光传感器研制及应用于全氟化合物的测定[D];华中师范大学;2016年
5 郭学飞;基于碳量子点的三磷酸腺苷及铜离子电致化学发光传感器构建及性能研究[D];北京化工大学;2018年
6 张涵;基于新型发光体系构建的电致化学发光传感器检测刀豆蛋白A和胰岛素[D];西南大学;2018年
7 李圣凯;基于新型核酸信号放大策略构建电致化学发光适体传感器检测黏蛋白1[D];西南大学;2018年
8 赵静;苝及其衍生物的电致化学发光新体系及生物分析中信号放大策略的构建[D];西南大学;2018年
9 左富梅;基于不同信号放大策略构建电致化学发光传感器用于生物分子的检测[D];西南大学;2018年
10 吴芳芳;功能化纳米材料的制备及其在电致化学发光生物传感器中的应用[D];西南大学;2018年
中国重要报纸全文数据库 前1条
1 蔡忠仁;食品安全分离与检测新技术获重大突破[N];福建科技报;2008年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978