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局域表面等离激元增强半导体量子结构光致发光

孙玲  
【摘要】:发光二极管(light-emitting diode, LED)由于其优异的性能,如:发光稳定,热损耗小,寿命长,被广泛用于交通、军事、平面显示以及日常照明中。特别是白光发光二极管替代传统照明光源,既节能又环保,是各界广泛认可的新一代固态照明电源。作为白光LED的基础,GaN基蓝光LED受到广泛的重视。高效大功率LED,是当前LED研发的重要目标。受限于材料与工艺水平,目前蓝光LED的量子效率还有很大的提升空间。因此,如何提高LED的发光效率,设计制造出高亮度、高效率的LED,具有十分重要的研究与应用价值。利用金属纳米结构产生的表面等离激元增强LED发光具有巨大的潜力,既可以提高LED的内量子效率,又可以提高光取出效率。然而,GaN基量子阱的发光是一个复杂的过程,内建极化场、载流子的局域化与迁移等都对于其发光起着关键作用。金属纳米结构所产生的表面等离激元对于GaN量子阱发光效率的影响机制不是单纯的,而是可以包含多方面的因素,并不仅仅包含通常所认识的激子复合能量通过耦合向表面等离激元的传递及远场辐射。表面等离激元特别是局域表面等离激元对量子阱中载流子动力学的影响,尤其是当量子阱中存在组分或势能涨落时,其载流子与等离激元耦合将产生的效应,到目前为止缺乏系统的分析和研究。本文围绕利用金属纳米粒子点阵产生的局域表面等离激元(localized surface plamon, LSP)实现GaN基量子阱的发光增强,开展若干方法与机理研究,为制备效率高,热损耗少的蓝光LED提供参考。重点针对基于金属纳米粒子点阵的表面等离激元耦合GaN量子阱的制备、表面等离激元耦合引起的GaN基LED的光子发光强度的定量测量与解析、局域表面等离激元与GaN单量子阱及多量子阱中激子复合过程的耦合与作用机理,以及在局域表面等离激元作用下量子阱中载流子的局域化和动力学特征进行实验研究与分析。论文的主要研究结果如下:(1)利用团簇束流沉积制备的银纳米粒子点阵,通过控制纳米粒子的覆盖率、退火时间与温度等,实现了对银纳米粒子点阵形貌的定量控制。研究了近场耦合对Ag纳米粒子点阵表面等离激元共振性质的影响,探讨了实现表面等离激元共振性质调控的方法。(2)研究了Ag纳米粒子与量子阱间的介质隔离层对实现表面等离激元-量子阱耦合及光致发光增强的作用。实际建立了一套制备GaN薄膜的原子层沉积系统,并通过实验建立了通过等离子体增强化学气相沉积和原子层沉积制备了多种Ag纳米粒子与量子阱间介质隔离层的工艺参数。(3)分析了不同半导体介质层对银纳米粒子点阵表面等离激元共振消光谱的影响。通过选择适当的Ag纳米粒子层的形貌及介质隔离层参数,实现了Ag纳米粒子LSPs与量子阱内激子复合与动力学过程的共振耦合,使GaN量子阱光致发光获得大幅度增强。(4)针对在金属纳米结构表面等离激元-量子阱耦合结构的发光增强研究中普遍存在的多次激发和散射引起的干扰,提出了两种获得量子阱发光内量子效率定量增强倍数的实验测量和分析方法:一方面,综合考虑了Ag纳米粒子层的散射、吸收等消光作用,通过细致而自洽的积分测量,对各项影响测得PL强度的因素进行定量分析,以获得确切的发光增强系数。另一方面,通过变温PL测量,在非辐射复合可忽略的10K温度下对各PL谱进行归一,从而推算出室温下的净发光增强。实验表明,两种方法具有很好的一致性。(5)建立了对表面等离激元-量子阱耦合发光增强进行定量测量的综合实验装置,包括连续激光激发下的常温PL多路测量,脉冲激光激发下的变温PL谱以及时间分辨光致发光谱(TRPL)的同步测量系统。获得了室温下Ag纳米粒子点阵局域表面等离激元作用下GaN基量子阱发光效率的实际增强倍数。对于GaN基单量子阱,室温下的PL净增强倍数为160%,而对于GaN基多量子阱,室温下的PL净增强倍数可达250%。(6)对Ag纳米粒子点阵局域表面等离激元共振对InGaN基质中自由和束缚激子的近带边跃迁发光带的作用机制进行了分析,观察到局域表面等离激元作用下,GaN基量子阱的PL峰位在保持“S型”温度变化特征的同时发生的系统蓝移,表明银纳米粒子的局域表面等离激元的耦合使量子阱中量子限制斯塔克效应受到更强的屏蔽,促进了载流子的局域化,有效地抑制量子阱内建极化场引起的发光红移和辐射效率下降,导致LED发光效率增强。(7)对非完美生长的InGaN/GaN基多量子阱进行变温PL谱和时间分辨PL谱的分析,以深入了解表面等离激元与量子阱耦合实现发光增强的内部机理。研究表明,当量子阱中存在组分或势能涨落(如铟富集区、类量子点)时,局域表面等离激元对量子阱中载流子动力学将产生显著的影响,导致温度相关的量子阱PL峰位蓝移、InGaN近带边跃迁发光带强度及富铟量子点相关发光带强度的相对变化、以及发光寿命的延长。提出了一个局域表面等离激元增强量子阱光致发光的综合模型:激光辐照Ag纳米粒子产生的表面等离激元局域场促进了量子阱中激子的局域化,而在量子阱激子复合过程中则可进一步发生激子与表面等离激元的耦合并因激子局域化而加强,两者的共同作用使得室温下量子阱光致发光获得大幅度增强。(8)通过在多量子阱表面制备金属电极并施加偏压,研究外加电场对量子阱PL谱及发光寿命谱的影响,表明外加电场与Ag纳米粒子的局域表面等离激元的作用具有一定的等价性,进一步验证了表面等离激元共振局域场对量子阱中载流子的局域化作用的存在。(9)分析了Ag纳米粒子对GaN基量子阱的发光淬灭以及光电流的产生的作用。实验表明,当Ag纳米粒子与量子阱直接接触时,对量子阱发光的具有显著的淬灭作用,削弱了表面等离激元-量子阱间的耦合作用,导致量子阱PL的减弱。同时淬灭过程伴随着电子从量子阱向Ag纳米粒子的迁移,导致在Ag纳米粒子点阵中会产生显著的光生电流。


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