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新型锂硫电池的设计与性能研究

徐丰  
【摘要】:目前,锂离子电池在移动电子设备电源中取得了极大成功。用于商业化锉离子电池正极材料的理论比容量大约在120-200 mAh g-1左右。由于受到了这些材料理论容量的限制,我们已经很难进一步大幅提高这些电池的实际能量密度,难以满足用于长距离运输的电动汽车或者混合动力汽车的要求。近几年来,锂硫电池收到越来越广泛地关注。在锂硫电池中,活性物质硫的理论比容量为1675 mAh g-1,电池比理论能量更是高达2600 Wh kg-1,是传统锂离子电池的5-8倍。另外,硫元素在自然界中储量丰富,而且对环境友好、没有污染,所以与其他正极材料相比拥有很大的优势。但是锂硫电池距离大规模商业化生产仍然有着不小的距离,因为其存在几个难以克服的困难,例如硫导电性差导致电池功率性能差、负极金属锂表面的枝晶问题使电池存在安全隐患、“穿梭效应”降低电池效率并影响电池循环寿命。其中,“穿梭效应”是锂硫电池面临的最严重问题。本论文针对锂硫电池存在的缺点,设计了两种新型电池结构,从而改善锂硫电池的电化学性能。第一种是基于嵌锂碳基负极的锂硫电池,将一般锂硫电池中使用的金属锂片负极替换为基于碳的负极。首先,本文使用热处理的方法合成硫-多壁碳纳米管复合材料作为电池的正极。这种硫碳复合材料较于传统碳硫复合材料硫载量更高(80%),将其作为锂硫电池正极材料可得到更大的比能量。在0.2 C倍率下,硫碳复合材料首次放电比容量达到1304 mAh g-1,循环50次后比容量保留783 mAh g-1,容量保持率为60%。之后论文设计了三种基于这种结构锂硫全电池:第一种是将石墨通过电化学方法预嵌锂,然后与硫-多壁碳纳米管复合正极组装成全电池,其首圈放电容量为1113 mAh g-1,在50圈后仍能保持在757 mAh g-1,比能量为485 Wh kg-1;第二种是将硫-多壁碳纳米管复合正极通过电化学方法预嵌锂,然后与石墨负极组装成全电池,其首圈充电容量高达1226 mAh g-1,在50圈后仍保持515 mAh g-1的容量,其比能量为390 mAh g-1;第三种是将硬碳通过化学方法预嵌锂,然后与硫/多壁碳纳米管复合正极组装成全电池,其最大比容量为1235 mAh g-1,在50圈后仍保持628 mAh g-1,比能量为568 mAh g-1.这几种电池的比能量均高于商业化的锂离子电池(一般小于250 mAh g-1),所以均具有一定的商业化价值。第二种是基于固态电解质的新型固态锂硫电池结构,将导离子能力较好的全固态LAGP陶瓷片作为锂硫电池的电解质。论文中使用蒸镀的方法将锂沉积到LAGP片上作为负极,将硫-多壁碳纳米管复合材料涂到LAGP片的另一面上作为正极,并且在正极表面滴加少量离子液体以增加正极的导离子能力。这种电池在室温20 mA g-1的电流密度下首圈充放电容量高达1530 mAh g-1,并且在20圈后保持在1400 mAh g-1。采用这种结构的电池完全抑制了“穿梭效应”这一锂硫电池中最大的缺陷。本文通过对锂硫电池结构的改进,在很大程度上改善其缺点,为锂硫电池的实用化做出了贡献。


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