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钙钛矿半导体中的瞬态物理过程研究

陈奇  
【摘要】:近年来,一类具有钙钛矿晶体结构的金属卤化物半导体材料横空出世,在光电转换器件方面取得了非同一般的表现,与器件进展相比,钙钛矿半导体材料的光电物理机制的认识还很不深入。在有限的研究报道中,学界发现钙钛矿半导体带间缺陷少,载流子扩散距离长,这些特点使得钙钛矿半导体的发光效率也很好,可能应用于发光二极管和激光器等方面。钙钛矿半导体使人们首次意识到,卤(Ⅶ)族化合物也可能存在极好的光电半导体材料,然而相比较Ⅳ族,Ⅲ-Ⅴ族,Ⅱ-Ⅵ族等半导体材料,它的电子,声子,自旋等基本物理性质研究极少。本论文面向钙钛矿半导体材料的光电器件应用,利用超快光谱学方法,探究不同的时间尺度的激子动力学、自旋动力学以及热动力学等物理过程,并得到如下一系列研究结果:1、利用钙钛矿半导体CsPbBr3量子点实现了低阈值稳定的双光子激发激光发射。我们z扫描实验发现CsPbBr3量子点具有高效的双光子吸收(吸收截面约为2.7×106GM),并利用超快瞬态吸收谱的研究方法探讨了双光子激发下CsPbBr3量子点中光生载流子的动力学,观察到光学增益建立过程,并明确指出多激子效应对光学增益产生的贡献;在低功率的双光子激发下,我们在CsPbBr3量子点薄膜中实现自发辐射放大,其净增益系数高达580cm-1;进一步,将双光子激发的光学增益耦合到回音壁模式微腔中,成功实现了双光子激发的CsPbBr3量子点激光器,激发阈值非常低(<1 mJ/cm2),稳定性很高(107 shots).2、在低温强磁场条件下(0-10 T),我们研究了钙钛矿半导体材料的磁光效应。我们发现有机、无机杂化钙钛矿半导体CH3NH3PbI3薄膜中外磁场诱导的圆偏振发光现象,并将此现象归结为CH3NH3PbI3的激子中电子和空穴g因子相差较大(g因子的差值△g~0.38);通过对比实验,发现CH3NH3PbI3薄膜中缺陷态对其带隙发光的磁致圆偏振影响很小;进一步实验发现,随着载流子浓度的逐渐升高,其磁致圆偏振度逐渐减小,时间分辨荧光光谱的也提示磁致圆偏振度随激子浓度动态演化,并提出激子的多体效应是诱发上述现象产生的原因。3、稳定性是钙钛矿半导体光电器件面临的最主要挑战,材料的散热被认为是稳定性差的主要原因之一,我们利用时域热反射谱的实验技术手段测量了致密MAPbI3薄膜的室温热导率约为11.2Wm-1k-1,该热导率可以与其他常用半导体光电材料可比拟。初步阐明了钙钛矿半导体MAPbI3本身的导热性能并不是导致器件散热差的主要原因。随后通过温度依赖的实验,得到了从低温4K到高温370K这个区间MAPbI3薄膜的热导率,并通过分析得到材料中的有机阳离子和其结构相变是引起热导率变化的重要原因;温度依赖的光致发光谱和拉曼光谱进一步阐明了MAPbI3的结构相变对其热导率产生的影响。


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