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长江流域—河口—近海环境中多环芳烃分布特征及影响因素研究

王成龙  
【摘要】:流域-河口-近海系统受到陆地与海洋的共同影响,系统内存在复杂的物理化学过程,是一个极其脆弱的生态系统。此外,社会经济的发展使得该区域还面临巨大的人类活动压力,大量的污染物被排放到该区域,使得系统内的生态和环境受到了极大的破坏。因此,对于该系统内污染物环境行为方面的研究变得十分重要和紧迫。本研究以长江流域-河口-近海环境作为典型研究区域,分析系统内持久性有机污染物——多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的赋存情况,揭示系统内PAHs的来源、分布和组成情况,深入探究该系统内PAHs环境行为的可能性影响因素。长江全流域表层水体中溶解相PAHs(DPAHs)的浓度范围为17.7ng/L~110 ng/L,平均值为42.6ng/L。整体看来,流域由上游到下游PAHs具有明显的累积递增的趋势,但是三峡水库出现明显低值,其对于流域DPAHs具有明显的调节作用。这可能是由于三峡水库的蓄水功能对于PAHs具有一定的冲淡效应。流域水体中主要以低环PAHs(2-3环)为主,其含量约为水体中总DPAHs含量的67%。源解析结果显示,流域水体中PAHs主要有四种来源:生物质燃料和煤炭燃烧混合源,石油类物质泄漏源,交通混合源(柴油和汽油发动机)和焦炭源,各污染源的贡献率分别为40.1%、19.6%、17.5%和22.8%。长江中下游流域水体中悬浮颗粒相PAHs(PPAHs)的浓度分布范围为595.91 ng/g—2473.74ng/g(干重),平均浓度约为1369.92ng/g。两湖(洞庭湖和鄱阳湖)出现浓度高值,自两湖往下游PPAHs浓度同样出现累积递增趋势。两湖由于自身的汇水功能,且流域均属于经济快速发展地区,因此,其对PAHs具有一定的汇聚功能。下游河段(自九江站至常熟站)水体中PPAHs含量表现出较为明显的累积效应,尤其是在镇江站出现了最高值。而在常熟站监测到的PPAHs浓度较镇江站和南京站出现了明显偏低的现象,可能是由于该站位靠近河口地区受到河口潮流的影响,对该站位水体中PPAHs具有一定的冲淡效应。中下游河段PPAHs主要是以高分子量为主(4-6环),占据了 PAHs总量的84%以上。长江口及其邻近海域表层沉积物中PAHs的总浓度范围处于26.6-621.6 ng/g(干重)之间,平均浓度约为158.2ng/g。总体看来,PAHs在空间上的分布具有很大的差异性,可将其分为两个部分:长江口区域和杭州湾南部的浙江近岸海域,浓度的高值区出现在杭州湾外的舟山群岛以东海域。长江口区域表层沉积物中PAHs的浓度范围处于27.2-400.9ng/g,平均浓度大约为137.7ng/g;而邻近浙江近岸海域表层沉积物中PAHs的浓度处于27.3-621.6 ng/g,平均浓度约为175.8 ng/g。空间上,PAHs的浓度分布具有由北往南逐渐升高的趋势,这与研究区沉积物粒度粒度的变化趋势较为一致。此外,PAHs的浓度还存在由河口向外海先逐渐减小后逐渐变大的趋势,这可能受河口地区复杂的水动力条件的影响。长江泥沙进入河口后,由于咸淡水混合和潮流的顶托作用在河口地区发生堆积。此外,河口区繁忙的航运活动产生大量的PAHs也在河口区发生沉降,使得河口区PAHs出现高值区。然而,河口地区强劲的动力尤其是长江冲淡水使得大量的PAHs被带到较远的口外地区,在搬运过程中随着沉积物一起发生分选和堆积,最终大量的PAHs与细颗粒沉积物在长江口泥质区发生堆积,使得该区域PAHs出现浓度高值。整个研究区中高分子量PAHs的浓度范围约在12.9-436.3 ng/g,大约占据了 PAHs总浓度的30.3%-89%。研究区内PAHs浓度与沉积物粒度和有机碳含量的分布特征具有一定的相似性,然而,相关性分析结果表明三者之间的相关性并不明显。这可能是由于PAHs的吸附行为是一个复杂的过程,沉积物粒度和有机碳对其均有吸附偏好,且该区域强劲的动力条件也会使得PAHs发生再分配。因此,复杂的控制因素使得三者之间的相关关系变得模糊。源解析结果显示该研究区PAHs主要来自于煤炭燃烧源,石油泄漏源,生物质燃烧源和交通源;4个污染源的贡献率分别为:40.9%,23.9%,23.6%和11.5%。此外,本研究试图估算研究区50000 km2范围内PAHs的沉降通量,年沉降通量约为107.8 t。


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