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硅锗薄膜制备及纳米结构演化研究

汪煜  
【摘要】:硅锗材料相对硅材料载流子迁移率高,能带结构可调,且与传统硅CMOS工艺兼容。随着能带工程的发展,硅锗薄膜材料在微电子、光电子领域得到广泛应用。人们利用硅锗薄膜材料中纳米结构对晶格、能带结构等物理特性进行调控实现新的功能。这些纳米结构因受到组分、界面、温度等因素的影响,其演化过程呈现出新的规律。本文致力于硅锗薄膜的在外延生长制备过程中组分、结构的控制及其在退火过程中纳米结构的形成和演化的研究。本论文工作发展出了双气源喷射型电感耦合等离子增强化学气相沉积(Dual-sourcesJet-ICPCVD)系统,重点进行硅锗薄膜制备研究。在该生长系统中,硅烷和锗烷从不同的位置通入,调制硅前驱物和锗前驱物之间互相反应的几率,获得硅锗纳米结构的相分离,促进局域化的硅、锗团簇的形成。通过调整硅烷、锗烷以及氢气的流量比、射频功率等手段,有效控制了硅锗薄膜的组分。我们对非晶硅锗薄膜进行了退火处理,观察硅锗薄膜中纳米晶的形成特征,特别对高锗组分样品中的纳米晶在退火过程中的结构演化过程进行了深入探究。在晶化过程初期,非晶薄膜中局域化的硅和锗团簇晶化形成小尺寸纳米晶,随着晶化率提高,非晶薄膜无序性降低,这些小尺寸纳米晶得以穿过非晶网络,互相融合,成为局域化高硅和高锗组分的晶粒。当退火时间延长,纳米结构中的原子获得足够的能量发生迁移,整个纳米体系的结构往自由能更低的方向演变。在高锗组分样品中,受应变等因素影响,锗原子在纳米晶中心聚集,形成锗核,硅原子在纳米晶外层扩散,与锗原子形成硅锗合金,形成硅锗合金包裹锗核的硅锗/锗纳米结构。我们对高温退火过程中硅、锗原子的迁移以及原子迁移对薄膜形貌、结构的影响进行了研究。发现在退火过程中,除了纳米结构体系自由能的作用,薄膜表面以及内部形成的柱状晶粒的表面能是原子迁移的更为重要的原因。由于硅和锗原子表面能差异,在表面能驱动下,出现锗原子向柱状晶粒以及薄膜表面聚集的偏聚现象,随着薄膜表面锗原子的聚集程度提高,受到蒸发及脱逸的影响,锗原子会从薄膜表面析出,对薄膜表面形貌造成破坏。同时薄膜内部由于大量锗原子的流失,形成了空洞结构。研究发现,原子的迁移受到硅、锗组分的影响。在硅组分较高的样品中,原子迁移程度要低于高锗组分样品,说明了硅原子对于硅锗薄膜中原子迁移起了抑制作用。进一步,采用分子力学模拟方法对硅锗纳米晶的形成能进行计算分析,研究了硅锗纳米晶的结构稳定性。由于纳米晶中表面原子占比较大,受表面能影响,表面能较小的锗原子会占据纳米晶表面。在纳米晶内部,硅、锗原子的分布与纳米晶的整体组分有关,当锗原子比例小于0.5,纳米晶内部不会发生分相,即形成固溶结构。当锗原子比例升高,纳米晶会发生分相。通过对不同组分、不同纳米结构的硅锗纳米晶的形成能的比较,认为硅锗纳米晶倾向于形成锗/硅锗/锗结构。


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