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钙钛矿型氧化物复合材料的设计及其ORR性能研究

孙杰  
【摘要】:燃料电池(Fuel Cell)是一种具有广阔前景的能源转换装置,具有能量转换效率高,清洁低污染,资源丰富可持续等特点。其中燃料电池的阴极侧氧气还原反应由于缓慢的动力学过程,限制了电池的性能,开发高性能氧还原催化剂成为科研人员的研究重点。目前主要使用Pt基材料作为阴极催化剂提高氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction,ORR)速率,尽管其活性高,但其资源稀缺及高昂的价格,使之难以大规模商业应用。钙钛矿型氧化物具有合成简单,制备成本低廉,在碱性和高温环境中稳定等特点,被人们认为是一类有大规模应用潜力的氧还原催化剂。本论文针对钙钛矿型氧化物存在导电性一般,氧气吸附能力弱的问题,采用与具有高导电性,氧吸附能力强材料进行复合的方法,改善钙钛矿型氧化物自身的不足,通过材料间的相互协同作用,使得复合钙钛矿型氧化物材料表现出良好的ORR催化活性。本论文第一部分工作通过溶胶-凝胶法制备LaMnO3并与g-C3N4热复合。当g-C3N4含量为10%时复合物表现出最佳ORR活性,其半波电位相较LaMnO3提高81 mV,极限电流密度提升11%,通过XRD,TEM,XPS等表征证实LaMnO3与g-C3N4之间存在相互作用,g-C3N4中的N将电子传递给LaMnO3的Mn,实现对钙钛矿型氧化物B位元素的电子调节作用。复合物中Mn3+/Mn4+比例提高,有利于生成的过氧中间体在LaMnO3表面快速还原,提高了氧气利用率。复合物表现出良好的抗甲醇毒化能力及较高的稳定性,经过30000 s ORR测试后,其ORR电流仍能保持82%。本论文第二部分探究钙钛矿型氧化物与碳复合条件对于材料ORR活性的影响,以溶胶-凝胶法制备双钙钛矿并与XC72按照3:1,1:1,1:3比例分别在300,400,500℃下热复合。随着复合物中碳含量的提高,材料ORR活性逐渐提升。随着复合温度的升高,两者相互作用增强,材料ORR活性也进一步提高。PBMC与XC72质量比为1:3时,复合温度为500℃时,显示出最佳性能。在1600 rpm转速下,其ORR半波电位比PBMC提升了 145 mV,极限电流密度提升了 98%。对碳进行官能化后,复合物的ORR活性得到了进一步提升。在1600 rpm转速下,其ORR半波电位比PBMC提升了 156 mV,极限电流密度提升了105%。碳的加入显著提高了材料的导电性,有助于电荷的快速传输,使得反应过程中产生的过氧中间体被快速消耗,使复合物主要遵循4电子还原过程。


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