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质子型离子液体捕集H_2S和CO_2气体的性能研究

郑文涛  
【摘要】:随着能源结构的调整,天然气逐渐进入人们的视野,渗入到人们生活的方方面面,而天然气中含有的酸性气体H2S和CO2不仅会腐蚀设备和管道,而且会对天然气的使用安全和环境安全造成潜在威胁,因此酸性气体脱除是天然气净化工艺的核心。然而,目前工业上采用的酸性气体脱除技术普遍存在一系列缺陷:二次污染、原料腐蚀性强、高能耗、高成本等问题始终得不到有效解决。针对二次污染和原料腐蚀性问题,将蒸气压极低的离子液体用于天然气脱硫、脱碳工艺不失为一种良策,然而离子液体的“三高”一高成本、高粘度和高能耗却成为制约其实际应用的严重障碍。针对这些问题,本文设计合成低成本、低粘度、低能耗的质子型离子液体用于天然气脱酸工艺,以提高离子液体的实际应用价值。在此基础上,本文继续探究了离子液体在脱酸过程中的吸收机理以及热力学性能,揭示离子液体在净化酸性气体方面的应用潜力。具体的研究内容如下:第一,离子液体吸收H2S性能研究:本文通过一步法合成了三种多Lewis碱功能化的质子型离子液体(MLB-PILs):四甲基-1,3-二胺基丙烷醋酸[TMDAPH][Ac]、五甲基二丙烯三胺醋酸[PMDPTAH][Ac]和三(二甲胺基丙基)胺醋酸[TDMAPAH][Ac],并将它们的水溶液分别用于吸收H2S。在1 bar和313.2 K条件下,它们对H2S的吸收量高达0.65—1.92mol/mol,远远高于其它吸收剂;另一方面,MLB-PILs原料价格低廉,合成工艺简单,粘度在常温下低于25 mPa-s。因此,MLB-PILs水溶液在吸收量、成本、粘度方面均优于其它H2S吸收剂。此外,我们通过反应平衡热力学模型(RETM)得到了 H2S与MLB-PILs的结合作用方式以及体系的热力学参数。根据体系的焓变和再生效率可知,MLB-PILs是一种低能耗的可再生脱硫剂。第二,离子液体吸收CO2性能研究:二胺类质子型离子液体(PIL)具有成本低、解吸能耗少等优点,然而其稳定性相对较差、粘度较高,为解决此问题,本文将3-二甲胺基-1-丙胺和醋酸合成的PIL([(CH3)2N(CH2)3NH3][Ac])与MDEA溶液复配构成新型CO2吸收剂(PIL-MDEA配方溶液),它兼具PIL吸收速率快、解吸能耗低、MDEA吸收量高、稳定性好等多重优点。在对其机理的研究中我们发现,PIL像“信使”一样将充当“信息”角色的CO2快速捕获下来,然后携带“信息”将其传递给主吸收剂MDEA,而自身在分子内水解反应中重新生成,继续下一个吸收循环。我们引入催化化学中的翻转数(TON)这一概念,用以描述PIL在吸收过程中的循环利用次数。此外,本文探究了配方体系吸收CO2的动力学和热力学相关性能。其次,鉴于DMAPA价格低廉、对CO2亲和性好以及二胺类PIL易合成、能耗低等优点,我们继续合成一系列以DMAPAH为阳离子,具有不同阴离子的PIL,用以寻求能够高容量吸收CO2的脱碳剂。实验表明[DMAPAH][F]对C02的吸收量高达3.62 mol/kg,本文进一步通过研究13CNMR和19F NMR谱图,证明该PIL吸收CO2是通过F-离子与CO2结合,弥补了目前氟基功能化离子液体与CO2反应机理均是通过理论计算而无实验印证的空缺。此外,本文详细探究了温度、浓度等因素对体系吸收性能的影响,并通过其热力学性能和再生效率等评估了该体系的脱碳表现。第三,离子液体同时吸收H2S和CO2的研究:实际净化天然气的工艺过程通常需要在脱除H2S的过程中,同时吸收一定量的CO2,这就需要吸收剂能够同时高效地捕集两种气体。本文借助PIL-MDEA配方溶液对H2S和CO2具有较好亲和性这一优势,研究其同时吸收这两种酸性气体的能力。结果表明,在吸收一定量H2S(0.24 mol/kg)后,配方溶液对CO2的吸收量在常压下仍高达2.41—2.45 mol/kg。再考虑到体系的低成本和低粘度,配方溶液将来应用在天然气净化工艺方面具有巨大潜力。本文重点研究了质子型离子液体捕集H2S和CO2的性能,不仅合成了多种新型的质子型离子液体,扩充了离子液体物性数据库,而且详细探究了它们具体的吸收机理、热力学性能等。这将为以后设计高性能的离子液体提供理论依据,同时为进一步优化天然气脱硫、脱碳工艺提供参考和指导。


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