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金刚石薄膜及异质结的生长与性质研究

沈洋  
【摘要】:金刚石材料因其具有较宽的带隙、高载流子迁移率以及高击穿电压等优异的性能,被科学家誉为“终极半导体材料”,广泛地应用于高功率器件、辐射探测器及日盲紫外探测器等领域。另一方面,随着量子调控技术的不断发展,基于金刚石氮空位色心(Nitrogen-vacancy center,NV center)的固态单光子源,由于在室温下具有稳定性好、退相干时间长、量子态可读取等特性,将其与光学微腔或其他高品质因子的半导体微纳结构形成复合耦合系统后,可以建造更高品质的量子密钥分配系统,因此已成为固态量子信息研究领域的研究热点。同时,将P型金刚石薄膜与其他n型宽禁带半导体结合构成异质pn结,在高温及高功率电子器件领域的应用也具有较高的研究价值。本论文主要以实验合成为主,辅之以基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了不同生长参数对金刚石薄膜外延质量的影响、不同浓度的氮气以及氧气对金刚石NV色心的调控规律、大尺寸ZnO基纳米金刚石的制备与表征以及一维纳米ZnO/碳纳米管(CNT)核壳结构的电学与光学性质等。研究成果主要包括:1.采用微波等离子体化学气相沉积方法成功合成出高质量的多晶金刚石薄膜。综合多种材料表征手段分析了不同甲烷浓度、不同微波功率以及是否添加氧气对金刚石薄膜质量的影响,结果显示:甲烷浓度的增高,导致金刚石膜的沉积速率增加,而薄膜的质量却随之降低;同时,金刚石薄膜的生长晶向也发生明显转变;微波输出功率的增大有利于金刚石膜沉积速率的增加,同时薄膜质量也有所提升;另外,在沉积金刚石膜的过程中添加一定的氧气也有利于金刚石薄膜质量的提升。2.制备了高质量的同质外延单晶金刚石薄膜,并研究了不同浓度的硼掺杂和氮掺杂对金刚石薄膜生长速率、生长质量和表面形貌的影响。研究表明:低浓度的甲烷有利于高质量单晶金刚石的形成;高浓度的硼对金刚石薄膜的生长具有抑制作用,同时金刚石表面出现了与硼等离子体相关的刻蚀坑;而氮引起生长速率的增加是通过增强表面H的脱附从而使表面获得有效激活导致的,随着氮浓度的增加,金刚石薄膜表面的“台阶”宽度逐渐变小。3.研究了不同浓度的氮气对金刚石薄膜中近表面NV色心发光强度以及分布的调控作用。结果表明,不同氮浓度下NV-强度的变化是两种原因竞争下的综合结果:一是由于NV色心的形成导致的光致发光强度的增强,另外一种是由于金刚石膜晶体质量下降从而引起的光致发光强度的猝灭;氮浓度的增加有利于金刚石NV色心发光强度的增强,但同时也导致NV色心的分布产生明显的聚集现象;快速振镜共聚焦测试系统显示金刚石NV色心的发光区域主要聚集在其生长的“台阶”附近,且在台阶边缘处发光强度达到峰值。4.针对高浓度的氮气使得金刚石NV色心出现发光分布聚集的现象,开展了氧气对金刚石NV色心的调控研究。研究发现,氧气的引入会对金刚石NV色心的发光强度与分布具有明显的调控作用;低氧浓度使薄膜质量得到明显提升,因而促进了金刚石NV色心的形成;而在高氧浓度条件下,薄膜质量明显下降,氧优先刻蚀了由于氮催化作用形成的“小台阶”,因而抑制了部分NV色心的发光,导致NV色心整体的发光强度大大降低、分布更加离散;结合体系形成能的计算结果,说明了氧原子在金刚石NV色心体系中主要以间隙或替位的方式存在;并且随着氧浓度增加,形成能先降低后升高,从微观原子角度解释了不同氧浓度对金刚石NV色心形成的作用。通过氧气对金刚石NV色心强度以及空间分布的调控,后续再结合电子束光刻工艺等,可为设计强度可控、空间分布稳定的室温单光子源提供一个可选择的技术手段。5.p型金刚石与n型ZnO复合异质结器件是一种理想的电注入器件,同时金刚石的高热导率可以为解决ZnO等宽禁带半导体的自加热问题提供一种可行的解决方法。但在金刚石薄膜生长过程中,氢等离子体会对ZnO基底产生极强的刻蚀作用。针对该问题,提出利用两步生长法,先在ZnO衬底上覆盖一层薄的硅插入层,再进行MPCVD纳米金刚石膜的生长。研究显示,硅插入层可以有效缓解金刚石薄膜生长过程中等离子氢的刻蚀作用,并且在H2/CH4等离子体中硅薄膜会首先形成一层薄SiC层,该层又充当了后续纳米金刚石薄膜生长的成核层。该研究可以为后续大尺寸ZnO或GaN基金刚石异质结的生长以及器件的制备提供一种可行的技术参考。6.针对ZnO与碳基异质结器件的光电性能,采用基于密度泛函的第一性原理计算方法,开展了一维纳米ZnO@CNT核壳结构的电学与光学性质的研究。分别构建了金属型和半导体型CNT与纳米ZnO核壳结构体系,重点分析了不同CNT尺寸以及外加应力对金属型CNT@ZnO核壳结构稳定性以及电学性能的影响。研究发现,当手性指数n=m=9时,CNT@ZnO核壳结构形成能最低,结构最为稳定;复合之后,CNT与ZnO通过弱的范德华力结合,整体能带结构显示金属特性,而内部ZnO保持宽禁带的本质;随着外加应力的增大,复合体系Dirac点上移至导带,同时,内部ZnO的导带底也逐步降低,而其价带顶保持不变,导致ZnO带隙变窄,从而可实现对ZnO纳米结构电学性能的调节。该研究可以为后续纳米器件的应用以及设计新型功能性纳米器件提供一些激励性的想法。


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