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基于集合卡尔曼滤波的大气化学资料同化技术研究

马超群  
【摘要】:改革开放四十年来,随着我国经济的迅速发展,城市大气污染愈发严重。2013年大气污染防治计划实施以来,城市PM_(2.5)浓度明显下降,臭氧浓度逐年上升。为了有效应对大气重污染过程,减少大气污染对人体健康的危害,开展空气质量预报和预警具有重要的意义。空气质量预报具有较强的挑战性,空气质量模式具有不可避免的误差,误差主要来自大气成分初始场、人为排放源和化学反应机制及参数等因素的不确定性。本文基于集合卡尔曼滤波资料同化技术,结合多种观测数据,开展了气溶胶化学初始场、多成分化学初始场和人为排放源强、硫酸盐(SO_4~(2-))反应速率参数等三个方面的同化技术研究,力图提高空气质量模式的预报能力。主要研究工作和结果如下:1.开展了基于多源观测资料的气溶胶化学初始场同化技术研究,实现了地面观测、激光雷达观测和卫星观测数据的同化。针对过去工作中只同化单一观测的问题,本文利用WRF-Chem/DART系统,联合同化了气溶胶光学厚度(AOD)、PM_(2.5)和PM_(10)近地面浓度、气溶胶消光系数(AEXT)廓线三种观测,检验了联合同化的效果,分析了偏差订正(针对观测和模拟之间的系统偏差)对资料同化结果的影响。(1)不论是否进行偏差订正,与没有同化任何观测的实验相比,同化了单种观测后的输出总是与该种观测更接近。(2)在没有偏差订正时,同化三种观测的多源观测同化相比单种观测同化并没有显著优势;同化AOD或AEXT观测的结果中,近地面PM_(2.5)浓度与观测间的差距变大;造成上述问题的原因是模式在模拟气溶胶消光和近地面PM_(2.5)上的偏差倾向存在不一致;WRF-Chem倾向于低估近地面的湿度,这可能是模式高估近地面PM_(2.5)的同时低估气溶胶消光的原因。(3)采用了一种简单的偏差订正算法后,上述问题有所缓解;此时,在综合考虑三种观测的情况下,多源观测同化的表现较好,在模拟PM_(2.5)和PM_(10)地面浓度与单种观测同化相似的情况下,模拟AEXT廓线和AOD的均方根误差(RMSE)相比单种观测同化分别下降了9%和19%。上述结果既证明了偏差订正在多源观测同化中的重要性,也表明了含有不同垂直信息的气溶胶观测在多源观测同化中能够互相补充,从而提高模式的气溶胶模拟能力。2.开展了人为排放源强的同化技术研究,实现了多成分化学初始场和人为排放源强的联合同化。针对以往研究中同化观测成分单一且很少涉及二次污染物臭氧(O_3)的问题,本文利用WRF-Chem/DART系统,同化多成分观测来降低中国东部人为排放的误差,从而提高O_3、二氧化硫(SO_2)、二氧化氮(NO_2)、一氧化碳(CO)、PM_(2.5)和PM_(10)等6种污染物的长期预报效果。多成分观测包括近地面SO_2、NO_2、O_3、CO、PM_(2.5)和PM_(10)以及卫星AOD观测。它们被同化后会调整相关的化学浓度场和人为排放(包括O_3的前体物排放)强度。结果表明,多数区域各污染物的排放强度在资料同化调整后有10%到50%的降低。资料同化改进了化学初始场后各物种的预报效果有所提升,但只限于前24h的预报。资料同化同时调整化学初始场和排放源则能够有效提升整个72h预报的性能,模式预报O_3、SO_2、NO_2、CO和PM_(2.5)的RMSE分别降低了大概22%、25%、60%、10%到35%。粒径在2.5-10μm之间粗颗粒物预报效果的提升较小,可能因为人为排放对粗颗粒物的贡献很小。此外,还分析了不同的同化时间间隔以及不同化NO_2观测对排放源强同化结果的影响。结果发现,缩短同化时间间隔会降低CO排放源同化的效果;不同化NO_2观测得到的排放源可以降低NO_2预报的RMSE却不能提升预报的相关系数,此时NOx排放只能被O_3观测调整,O_3和NOx间的跨物种相关虽然可以在一定程度上改善NOx的排放,但不能完全替代NO_2观测。3.开展了硫酸盐化学反应速率参数的同化技术研究,提出了一种硫酸盐生成复杂机理的替代方法。由于WRF-Chem内置的MOZCART机制只考虑了氢氧自由基(OH)对SO_2的气相氧化和过氧化氢(H_2O_2)的云内氧化,该机制经常低估SO_4~(2-)的浓度。针对这一问题,在原有反应的基础上,本文新增了一个SO_4~(2-)生成参数化方案,该方案包含两个假想的反应和6个待定的参数。基于WRF-Chem/DART系统同化了近地面SO_4~(2-)、SO_2、NO_2、O_3和颗粒物浓度来调整相关的化学浓度初始场、排放源强和6个待定参数。多个案例验证的结果表明,调整参数后的新参数化方案能有效解决模式低估(高估)SO_4~(2-)(SO_2)的问题:相较原始模式,加入新方案的模式模拟SO_4~(2-)(SO_2)的偏差可从-13.1μg/m~3(17.0μg/m~3)改善为3.5μg/m~3(6.3μg/m~3)。资料同化调整后,新方案反应速率的部分时空变化特征与过去基于理论的研究结果相吻合,这也说明硫酸盐生成的复杂机理可以用参数化方案来代替,可以通过先猜测数学形式、再用资料同化调整参数的方式进行确定。总之,本文以集合卡尔曼滤波资料同化技术为基础,基于WRF-Chem/DART同化系统,利用多源大气成分观测资料,开展了气溶胶化学初始场同化、多成分化学初始场和人为排放源强联合同化、硫酸盐反应参数同化,有效提高了模式化学初始场中气溶胶空间分布的准确性,降低了各物种化学初始场和包括O_3前体物在内的各物种人为排放源的误差,改进了SO_4~(2-)生成参数化方案中的反应速率参数,为提高空气质量数值预报的准确性提供了新的思路。


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