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中国典型环境中~(239+240)Pu的来源与分布特征

黄亚楠  
【摘要】:~(239+240)Pu是人工放射性核素,也是良好的环境示踪剂。国内外利用~(239+240)Pu对水土流失、海洋污染物堆积以及黑潮海水入侵等环境行为开展了丰富的研究。然而中国典型环境中~(239+240)Pu来源的研究还处于分散的区域性的小尺度的单介质的研究状态。自然界为有机的统一体,对于中国区域内土壤、湖泊沉积物和海洋沉积物中~(239+240)Pu的来源及环境行为仍缺乏系统的全面的认识。本研究通过对比已经发表的数据和实测的数据,首次从陆地到海洋环境系统评估并验证沉积物中~(239+240)Pu的来源、时标以及阐明~(239+240)Pu示踪应用的价值。(1)利用实测的中国陆地334个站位和66根土壤柱样放射性核素~(239+240)Pu活度~(240)Pu/~(239)Pu比值和~(239+240)Pu存量数据,系统评估了中国陆地土壤中放射性核素~(239+240)Pu来源以及中国罗布泊核试验可能影响的范围。中国3个纬度带内土壤中~(240)Pu/~(239)Pu的加权平均值分别为0.180±0.002(20~30°N)、0.185±0.002(30~40°N)和0.171±0.002(40~50°N)。中国7个区域内土壤中~(240)Pu/~(239)Pu的加权平均值分别为0.179±0.002(华东地区)、0.184±0.002(东北地区)、0.185±0.006(华北地区)、0.194±0.004(华中地区)、0.179±0.008(华南地区)、0.185±0.004(西南地区)和0.168±0.002(西北地区)。中国陆地土壤中除了西北地区(西宁以西)受到中国罗布泊核试验(对流层)的影响外,其他地区中~(239+240)Pu均来源于全球大气核试验沉降(平流层)。(2)利用实测的中国102根~(137)Cs土壤柱样和10根~(239+240)Pu土壤柱样中放射性核素~(137)Cs背景值和~(239+240)Pu背景值数据,根据北半球大气沉降~(137)Cs/~(239+240)Pu活度比值32.5(~(137)Cs活度校正到2005年),将中国大陆土壤中~(137)Cs转换成对应的~(239+240)Pu,类比中国大陆~(137)Cs-RI模型(~(137)Cs-RI MCM),利用克里金插值方法模拟出中国大陆土壤中Pu-RI的空间分布。模拟出Pu-RI的范围在3~812Bq/m~2之间,目前中国大陆土壤中实测~(239+240)Pu的沉积通量范围在7.3~546 Bq/m~2之间,并且最大值出现的地点与模拟最大Pu-RI可能出现的区域基本一致,~(137)Cs-RI MCM模型对中国大陆土壤中Pu-RI的模拟具有可行性。由于~(137)Cs与~(239+240)Pu沉降的不均匀性,根据中国土壤实测~(137)Cs/~(239+240)Pu的活度比可知,局部区域Pu-RI模拟值可能有偏差。为了更好的说明~(137)Cs-RI MCM模型的可行性,本研究利用30~40°N之间中国62个城市位点的~(239+240)Pu湿沉降通量与相应Pu-RI的值进行了比较,发现两者的理论计算均是合理的。(3)利用实测的中国14个湖泊19根柱样沉积物的~(240)Pu/~(239)Pu比值和~(239+240)Pu的沉积通量数据,系统评估了中国湖泊柱样沉积物中放射性核素~(239+240)Pu来源和时标价值;发现中国湖泊~(239+240)Pu的主要来源于全球大气核试验沉降,湖泊沉积柱样中表层沉积物~(240)Pu/~(239)Pu均值为0.177±0.019;柱样~(240)Pu/~(239)Pu均值为0.177±0.008;柱样~(239+240)Pu的沉积通量范围在7.45~240.6 Bq/m~2之间,因湖泊所处沉积环境及纬度的差异而变化。湖泊柱样剖面中的~(239+240)Pu的分布多呈单峰分布,湖泊柱样沉积物中~(239+240)Pu的最大蓄积峰位置改变可以忽略不计,~(239+240)Pu最大蓄积峰具有时标价值;高邮湖GY-1沉积柱样验证~(137)Cs和~(239+240)Pu来源和时标价值与预测结果完全吻合。(4)利用实测的中国边缘海120个表层沉积物和77根柱样沉积物的~(239+240)Pu活度、~(240)Pu/~(239)Pu比值和~(239+240)Pu的沉积通量数据,建立数学模型并系统评估了中国边缘海沉积物中放射性核素~(239+240)Pu来源和时标价值。发现虽然全球大气沉降和太平洋核试验场的输入是中国边缘海沉积物中~(239+240)Pu的2个主要来源,但是中国边缘海海洋环境中不同区域~(239+240)Pu的来源的比例有差异。同时,系统探讨了利用Pu端元法研究中国边缘海海洋沉积物中~(239+240)Pu存量的质量平衡模型,并给出利用~(210)Pb、~(137)Cs和~(239+240)Pu三种核素进行定年可能出现的26种情况。中国边缘海海陆交汇,柱样沉积物中不同来源的~(239+240)Pu沉积叠加使得近岸海域(尤其是河口区)柱样沉积物中~(239+240)Pu的峰型轮廓明显。从近岸到远海,受到沉积物来源方式、海水深度、黑潮混合、扩散效应和边界清除效应等综合因素的影响,柱样沉积物中~(239+240)Pu的分布可能出现双峰(多峰)、单峰和无峰的情况。其中,柱样中~(239+240)Pu呈现单峰分布时,与全球大气沉降的高峰值年1963年相对应,时标价值可靠。不同海洋环境条件下~(210)Pb、~(137)Cs和~(239+240)Pu定年的可靠性,应根据具体海洋沉积环境进行分析;海水中~(137)Cs和~(239+240)Pu核素吸附性质的差异,可能导致沉积峰不一致而影响沉积定年的判断。


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