g-C_3N_4/Bi_2S_3和Ag@C异质结构的合成及应用

【摘要】：随着社会和科技的不断发展,人们对材料的要求越来越高,单一材料性能方面的局限性已经不能满足实际功能应用的需求。因而近年来,通过复合两种或两种以上组分得到异质结构材料成为近年来的研究热点。异质结构材料兼具各组分材料的优点,并且能够各组分间的相互作用,产生新的功能。而且,异质结构材料独特的异质界面效应能够有效促进电荷分离和载流子转移,在光催化和生物传感等领域具有潜在的应用价值。本文构建了g-C3N4/Bi2S3和Ag@C两种异质结构,系统研究了这两种材料在光催化和生物传感中的应用。主要研究内容入如下:(1)第一部分采用微波辅助法实现了g-C3N4/Bi2S3异质结构的原位负载:首先利用热聚合法获得g-C3N4,接着采用微波辅助法使Bi2S3在g-C3N4表面进行原位生长,得到g-C3N4/Bi2S3异质结构。所制样品在可将光辐照下能有效降解甲基橙,展现出良好的可见光催化性能。其中,含24%Bi2S3的g-C3N4/Bi2S3复合材料具有最好的光催化性能。该样品在辐照3 h后,甲基橙的降解率可达99.5%。基于实验结果,我们提出了g-C3N4/Bi2S3异质结构可见光催化性能增强的机理:一方面,负载纳米Bi2S3的g-C3N4的可见光利用效率显著提高;同时,g-C3N4和Bi2S3所构成的异质界面能有效促进光生载流子的分离,降低其复合速率,最终提高材料的可见光光催化性能。(2)第二部分的研究采用水热法将碳化反应与贵金属离子的还原反应进行偶联,实现了Ag@C异质结构核壳材料的一步合成。然后,以Ag@C核壳结构为介质在玻碳电极表面成功修饰了葡萄糖氧化酶,构建GOD-Ag@C/Nafion/GCE生物传感器。所构建的生物传感器在葡萄糖的检测中展现了良好的电催化性能以及对葡萄糖增强的信号。以此为依据,将该传感器应用在实际样品中葡萄糖的检测,获得良好的分析结果。在优化的实验条件下,生物传感器对葡萄糖的线性检测范围为0.05~2.5 m M(R=0.995),检测限为20?M,灵敏度为24.65μA·m M-1·cm-2。而且,所制备的电极具有很好的稳定性和重现性。我们认为GOD-Ag@C/Nafion/GCE良好的电化学性能主要来自于纳米Ag核和C壳层的协同效应:银核能促进电子的转移;而无定形碳壳层能保护银核、增强生物相容性和提高生物大分子的负载能力。本课题通过微波辅助法和水热法成功制备了g-C3N4/Bi2S3和Ag@C两种异质结构,并且利用所构建的异质界面实现了光生载流子的有效分离以及电子的有效迁移,进而提高材料的可见光光催化能力和生物传感性能。我们的结果为进一步探索异质结构材料的设计和应用提供实验和理论的依据。