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基于金属纳米材料的电化学二氧化碳转化体系的研究

韩娜  
【摘要】:随着全球人口的不断膨胀,以及世界经济水平的不断提升,日益严重的全球能源短缺和环境污染等问题已经受到国际社会和各国政府的高度关注。高效能源存储与转化技术不仅可以实现对间歇性可再生能源的高效利用,还可面向实际需求,为关系国计民生的化工产业提供基本原料与燃料,因而被视为清洁能源高效利用的关键技术之一。其中,二氧化碳/水的裂解反应是涉及新型能源转换的重要反应过程,提高这些电催化反应的效率并降低反应的过电位,对于提高新能源的转化和储存效率以及降低反应能耗具有重要意义,为新能源技术取代传统能源提供了更多的可能性。因此,设计并发展高效、稳定、低廉的电催化剂成为了能源转化和存储技术的重点研究内容。虽然经过国内外研究学者多年的研究和探索,在电催化二氧化碳/水裂解领域已取得了较大进展,但是针对目前该体系存在一系列问题:如过电势高、电流密度低、产物选择性差、以及容易失活等,亟需我们去解决。因此,从提升性能和降低成本的双重角度来看,新型的二氧化碳/水裂解电催化材料的设计与研发都具有重要意义。基于以上问题,本论文旨在设计高活性、高稳定性的纳米电催化剂用于二氧化碳/水裂解反应的研究。采用水热法、微波法等合成方法实现了功能性纳米材料的可控制备,并结合一系列表征技术探究了材料的形貌、晶态和物相特征。通过表界面结构和微观电子态的有效调控,深入地探究了电催化材料结构与催化性能间的构效关系,同时借助理论计算方法模拟了催化剂的电子结构及其催化过程,从原子尺度上分析了电催化材料在二氧化碳/水裂解反应中的具体催化机制,为进一步设计和开发高性能的新型电催化剂提供了一定的实验和理论基础。本论文主要研究内容与结果如下:1.为了寻求一种高活性、高稳定性的析氧反应电催化材料,我们利用简单的一步水热合成法,制备出钼酸根离子插层的超薄镍铁层状双金属氢氧化物纳米片(Ni Fe Mo)。该催化剂在1 M KOH溶液中显示出优异的电催化析氧性能:析氧反应的起始过电位为230 m V,Tafel斜率低至40 m V/dec,且在过电位为280 m V时,催化电流密度达到10 m A/cm2,活性远远高于单纯的镍铁层状双金属氢氧化物和商业化的铱碳催化剂。该方法还能够同时实现Ni Fe Mo材料在三维泡沫镍电极表面的原位生长,获得具有超高比表面积、丰富活性位点、良好导电性以及高稳定性的OER催化电极,从而极大地降低了反应成本。2.我们采用原位聚合的方法发展了一种聚酞菁钴和碳纳米管的复合材料(Co PPc/CNT)作为高性能的CO2还原电催化剂。在该体系中,借助于碳纳米管特有的一维结构特点,利用酞菁钴聚合物与碳纳米管复合后产生的协同作用,大大提高了体系的导电性和电催化活性位点数目,加快了电催化CO2还原反应的动力学过程,从而提升了催化剂的活性与稳定性。研究结果表明:Co PPc/CNT材料电催化还原CO2的起始过电位可以和贵金属Au、Ag媲美,CO2转化生成CO的法拉第效率高达90%,且在相同过电位下的催化转化频率超过了目前绝大多数有机或无机的电催化材料。此外,该催化剂能够维持长达24小时以上的CO2还原电催化活性。3.我们重点研究了碘氧化铋纳米片向金属单质铋纳米片原位拓扑转化的机制,阐明了拓扑转化过程中晶体结构的变化规律,并在电化学还原的条件下制备出仅有几个原子层厚度的超薄铋纳米片(Bi NS)。研究结果显示:在这种超薄的二维结构中,Bi NS表面暴露的Bi活性位点数目远远超过了块体铋材料中的Bi原子数目,因此Bi NS催化剂在较低的过电位下表现出更高的电催化活性和产物的选择性。DFT结果进一步证实了铋的(001)晶面更有利于OCHO*中间体的吸附与稳定,从而加快了CO2活化转化生成甲酸盐的动力学过程,使其具有接近100%的甲酸盐选择性。后期,我们将Bi NS催化剂与Ir/C析氧催化剂进行了集成,并评估了电池驱动下的CO2RR-OER全反应的电催化性能,该体系能够有效地实现CO2还原与水氧化的同步反应,不仅具有较高的甲酸盐选择性(~95%),还表现出非常理想的电能到化学能的转化效率(~47%)。


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