腙类衍生物超快宽波段光限幅及光物理机制研究

【摘要】：本文致力于有机光限幅材料的研究,为了得到能够同时满足不同激光脉冲宽度下的超快宽波段的光限幅材料,基于单重态双光子诱导激发态吸收的光物理机制,设计并合成了两种简单的腙类衍生物A1(N-(苯并噻唑-2基)芘-1-腙)和A2(N-(苯并噻唑-2基)-2,4-二甲氧基苯腙),通过连接不同π共轭结构的外围取代基来调制分子的光学非线性性能。通过瞬态吸收光谱和Z扫描实验,分别对A1和A2的激发态吸收、光学非线性响应的大小展开了研究,并发现具有较大π共轭结构的分子A1拥有更为优异的光学非线性性能。通过泵浦-探测实验验证了光物理机制为双光子诱导单重态激发态吸收,并建立三能级模型及对应的速率方程进一步解释分子光动力学过程。同时,结合分子前线轨道电子云分布,分析了分子结构和性能的关系:在这一类非对称性有机分子中,通过增强分子内电荷转移、扩展分子π共轭平面,会有效地提升分子光学非线性性能。在超快光限幅研究中,分子A1在飞秒、皮秒和纳秒时域皆表现出了卓越的超快宽波段(515-800 nm)光限幅能力。光限幅阈值最小可达2.07×10-3 J/cm2(190 fs,532 nm),远小于大多数近年来所报导的光限幅材料。结果显示,利用基于单重态的双光子诱导激发态吸收这一手段,有利于获得高透过率、宽波段、超快响应的优秀光限幅材料。对简单的分子进行合理的设计,将会使得它表现出优异的光限幅性能,为今后对有机光限幅材料的研究提供了一个可行方向。