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高极化颗粒复合体系的物理性质研究

孙华  
【摘要】: 近年来,高极化颗粒复合体系由于其重要的理论价值和广泛的应用前景而备受关注。在介电材料中,有由分散在液态基质中的高极化介电颗粒组成的ER流体,即电流变液,在外加电场后颗粒迅速聚集成具有一定结构的固态物质。在磁性材料中,亦有由在理论上具有完全的自旋极化率、在实验中也被证实具有高自旋极化率的一系列半金属氧化物材料构成的多晶、粉末等颗粒体系,被发现能在外磁场下发生显著的电阻下降,即半金属氧化物颗粒体系中的外禀磁电阻效应。对这两种高极化颗粒复合体系的物理性质的研究,不仅在理论上具有重要的学术价值,同时还在技术和商业层面上有着广阔的应用前景,是材料科学和凝聚态物理研究领域中的前沿课题。 本文对ER流体和半金属氧化物颗粒体系这两种高极化颗粒复合体系物理性质的研究主要集中在: 1.单一分布(monodisperse)和多分布(polydisperse)ER流体的基态结构 如上所述,ER流体的主要特征,表现在外加电场后,体系中的颗粒会聚集成一定的结构。最近人们发现,对ER流体基态结构的研究,不仅有助于对其基本性质的理解,还为光子晶体的制备提供了新的技术。但过去相关的计算模拟工作以及对多分布ER流体等较为复杂的体系的理论研究通常都局限于点偶极矩近似。该近似虽然能够提供ER流体基态结构的基本信息,但忽略了颗粒间的多极矩相互作用,实际上并不适用于高极化近距离的颗粒结构。 本文中,我们采用多重镜象法近似处理颗粒间的多极矩相互作用,建立了研究ER流体基态问题的DID模型,并将它应用于颗粒具有一定分布的多分布ER流体。该模型的有效性和简单性,使我们能够计算引入多极矩作用后,在单一分布和多分布的ER流体体系中,基态结构随颗粒偶极矩因子的变化。我们发现,由于多极矩效应的影响,ER流体中正负偶极矩因子的对称性将被打破,并进一步地计算了颗粒负极化时体系基态结构发生转变的临界值。对于多分布ER流体,我们考察了两种颗粒偶极矩因子的分布对体系基态的影响。计算表明,体系中颗粒偶极矩因子的起伏将对基态稳定性产生一定的影响。特别 高极化颗粒复合体系的物理性质研究 摘要 是当颗粒偶极矩因子具有较大的差别时,体系中同类颗粒聚集成链的倾向明 显增加,使“相分离”现象成为可能。我们的工作不仅对ER流体基态结构的 变化作出了新的理论预测,更为进一步开展有关的计算模拟工作提供了良好 的基础。 2.笋二会属.氛必擞颗澎举石必蹦输迄二趁质 半金属氧化物颗粒体系中显著的外察磁电阻效应使它成为新一代自旋电子器 件的候选者之一。然而迄今为止,人们还未对它的内在机制和诸多实验现象 形成清晰统一的认识。在本文中,我们以两种典型的半金属氧化物颗粒体系 —多晶和粉末—为对象,具体的研究内容如下 (A)实验结果与理论分析表明,半金属氧化物颗粒体系的磁电阻效应主要 起源于载流子在磁性颗粒间的自旋极化隧穿。该类材料中普遍存在的 磁电阻随温度的迅速衰减至今仍是一个令人困惑的问题。我们对比了 两种颗粒体系中的磁阻机制,指出自旋极化输运过程中诸多因素的影 响,如隧穿电子自旋极化率的衰减、其他输运机制的存在等等,是引 起磁电阻温度效应的主要因素。特别地,我们研究了超细颗粒体系中 磁电阻随温度的变化。在这些纳米尺寸的颗粒体系中,由于大量超细 颗粒的存在,必须考虑由库仑阻塞效应导致的cotunneling机制对 磁电阻的显著影响。我们建立了一个由直接隧穿电导和cotunneling 电导组成的网络模型,采用有效介质理论对该网络进行处理,同时还 考虑了小尺寸颗粒的超顺磁行为对磁电阻的影响。我们的模型不仅可 以很好地解释半金属氧化物超细颗粒体系的实验结果,同时也能应用 于普通铁磁颗粒金属的情况。 (B)在对半金属氧化物颗粒体系的磁输运性质的早期研究中,颗粒边界通 常被当作一个理想的绝缘层,电子可以直接穿越它发生隧穿。实际上, 颗粒边界本身的性质,如其中局域态的数目、颗粒边界的磁性等,都 会对体系中的输运机制及磁电阻效应产生极大的影响。然而,目前关 于半金属氧化物颗粒体系中的颗粒边界与磁电阻效应之间关系的各种 模型,还不能全面地解释所有实验现象。我们分析了己有的实验结果, 高极化颗粒复合体系的物理性质研究 摘要 提出一个综合模型,其中不仅包含了直接隧穿、高阶非弹性隧穿这两 种人们熟知的隧穿机制,还考虑了由颗粒边界中局域磁矩的存在而导 致的自旋极化共振隧穿机制对体系磁电阻效应产生的重要影响。我们 分别计算了在低磁场与高磁场下由自旋极化共振隧穿产生的磁电阻, 较好地解释了半金属氧化物颗粒体系外察磁电阻随外场变化的实验结 果。我们还进一步地预测,这个综合模型将能全面有效地解释该类体 系中特有的诸多磁输运性质。


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