硅氨基稀土化合物催化Pudovik反应的研究

【摘要】： 本论文主要研究了硅氨基稀土化合物催化合成α-羟基膦酸酯的反应以及D-甘露醇衍生的手性配体的合成工作。论文的具体内容包括以下两部分: 一.发现硅氨基稀土化合物可高效催化芳香醛和亚磷酸二烷基酯的加成反应(Pudovik反应)。四配位硅氨基稀土化合物[(Me_3Si)_2N]_3Ln(μ-Cl)Li(THF)_3的催化活性高于三配位硅氨基稀土化合物Ln[N(SiMe_3)_2]_3。室温条件下,以0.1 mol% [(Me_3Si)_2N]_3La(μ-Cl)Li(THF)_3作为催化剂,5分钟就可以接近定量地得到相应的目标化合物α-羟基膦酸酯。考察了不同反应条件、稀土金属、碱金属和卤素对反应活性的影响,提出了反应机理,并推测了LiCl的存在之所以大大提高催化剂活性的原因。二.以来源丰富、C2对称的D-甘露醇为手性源,通过缩合、亲核取代等反应,分别合成了D-甘露醇衍生的二醇化合物和噁唑啉官能化合物两类手性配体,并初步探索了它们在硅氨基稀土化合物催化的Pudovik反应中的应用。

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