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有机分子功能化的金属纳米复合物的制备和光催化性能研究

张玲玲  
【摘要】: 本文分别以卟啉及其酞菁类化合物为稳定剂合成了一系列的金属Pt纳米复合物,对其进行了相关表征并应用于光催化分解水反应。具体内容如下: (1)以5,10,15,20-四(4-对磺酸基苯基)卟啉(TPPS4)为稳定剂制备不同比例的Pt-TPPS4纳米复合物;用UV-vis,FTIR,TEM,XRD,光电流,荧光寿命等对它们进行了表征并用于光解水反应。Pt-TPPS4纳米复合物是一个以卟啉天线分子为壳,Pt纳米粒子为核的结构体系。荧光寿命、光电流测试表明TPPS4与Pt纳米核之间能够发生有效的电子/能量转移。制备的Pt纳米粒子粒径大约为2~5 nm,颗粒大小与Pt/TPPS4的摩尔比有关。在紫外-可见光照射下,Pt-TPPS4纳米复合物作为催化剂在光解水制氢反应中表现出了良好的稳定性及活性;氢气产量与Pt/TPPS4的摩尔比、催化剂Pt-TPPS4的量等因素有关。 (2)以5,10,15,20-四(4-对磺酸基)铜酞菁(CuPcTs)为稳定剂制备不同比例的Pt-CuPcTs纳米复合物;用UV-vis,FTIR,TEM,XRD和荧光等手段对它们进行了表征并用于光解水反应。CuPcTs作为稳定剂,且苯环上的磺酸根带有负电荷,使得其能够修饰Pt颗粒并保证其稳定性。Pt-CuPcTs纳米复合物是以CuPcTs为壳,Pt纳米粒子为核的核壳结构。氢气产量与Pt/CuPcTs的摩尔比、EDTA的量等因素有关;在考察比例范围内,Pt/CuPcTs摩尔比为300时氢气产量最大;体系中的EDTA过量时不利于氢气的生成;TPPS4的加入对Pt-CuPcTs的光催化活性有一定影响。 (3)以5,10,15,20-四(4-对磺酸基苯基)锰卟啉(MnTPPS4)为稳定剂制备不同比例的Pt-MnTPPS4纳米复合物;用UV-vis,FTIR,TEM,XRD和荧光等手段对它们进行了表征并用于光解水反应。MnTPPS4通过磺酸基与Pt原子发生相互作用;制备的Pt-MnTPPS4-100、Pt-MnTPPS4-250纳米粒子粒径分别为1.1±0.2 nm、2.2±0.4 nm。Pt-MnTPPS4在光催化反应中的稳定性较好;Pt-MnTPPS4作催化剂,体系中不含EDTA时的氢气产量比含EDTA时明显要高。这种现象与Pt-TPPS4体系恰好相反。


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