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Mo-Mn/TiO_2催化剂脱硝脱汞的实验研究

陈亚南  
【摘要】:煤炭燃烧后氮氧化物和汞的排放及防治近年来备受关注,燃煤电站已逐步配备了脱硫(FGD)及脱硝(SCR)等污染物处理系统,而利用脱硫和脱硝装置实现汞的协同脱除是最经济高效的技术方法。研究表明SCR催化剂在将NO还原为N2的同时也可促进汞的氧化,但效果并不理想,且商用SCR催化剂的活性温度区间较高,易使空气预热器和催化剂堵塞和腐蚀。因此,为实现燃煤烟气中NO和Hg0的协同脱除并延长催化剂的寿命,高活性低温SCR脱硝催化剂的研发势在必行。本文阐述了 SCR脱硝系统及SCR催化剂的国内外研究进展。在此基础上,选用金属氧化物类SCR催化剂进行脱硝及其协同脱汞的实验研究,为燃煤烟气污染物NO与Hg0的协同脱除提供理论依据和方法。首先,采用浸渍法制备出不同煅烧温度下的负载型Mo-Mn/Ti催化剂并分析筛选出最佳煅烧温度,然后在最佳煅烧温度下制得不同负载量的Mo-Mn/Ti系催化剂,结合现代表征方法分析得到催化剂的物理化学特性对其催化氧化活性的影响;其次,通过对Mo-Mn/Ti系列催化剂脱硝性能的实验研究,筛选优化出活性最佳的催化剂配方,并考察制备条件、操作参数及SO2对其脱硝特性的影响,获得S02对催化剂的毒化机理及催化剂的脱硝机制。最后,将最优脱硝催化剂用于模拟烟气中脱硝协同脱汞的实验研究,分析不同因素对催化剂协同脱硝脱汞效率的影响,对S02中毒前后的催化剂进行表征,揭示催化剂的中毒机理及脱硝和脱汞之间的相互作用机制。以上实验结果表明:①煅烧温度对Mo-Mn/Ti催化剂的物化性能影响很大。300℃和450℃煅烧后,MnO,和MoOx均匀地分布在催化剂表面。随着煅烧温度的升高,活性更好的Mn4+和化学吸附氧Oα含量逐步降低,且催化剂表面的活性组分结晶度变强,使得氧化还原难度增大,锐钛矿型Ti02向金红石相转化。另外,掺杂Mo到Mn/Ti02系催化剂中,可使MnOx更加分散地存在于催化剂表面,并能提高Mn4+和Oα的含量,活性温度窗口向中温偏移。②催化剂的最佳煅烧温度为450℃,此温度下制得的Mn/Ti系催化剂展现出较好的低温脱硝活性。掺杂元素Mo后,Mo、Mn和Ti之间发生相互作用,使催化剂在200~440℃较宽的温度范围内保持90%以上的NO转化率,高价态Mn4+和化学吸附氧Oα是决定催化剂活性高低的重要因素,助活性组分Mo的存在形式为Mo6+,烟气中的S02可毒化催化剂并对其脱硝活性具有一定的抑制作用,但随着反应温度的升高,抑制作用减弱。实验得出Mo(0.5)-Mn(11.5)/Ti展现出最佳的脱硝和最佳的抗硫性能。③过低或过高的反应温度不利于催化剂Mo(0.5)-Mn(11.5)/Ti的脱硝和脱汞性能,但在200℃时可达到88.9%脱汞效率和91.8%脱硝效率。烟气中的O2是催化剂进行脱硝和脱汞过程的关键因素,还原剂NH3可显著促进脱硝反应的进行却大大抑制Hg0的去除,HCl的添加有利于Hg0的氧化,却阻碍着NH3-SCR反应的进行,SO2对脱硝和脱汞反应均起到抑制作用,反应后催化剂表面Mn4+和Oα的降低及覆盖的硫酸盐和铵盐是催化剂活性降低的主要原因。但研究显示催化剂Mo(0.5)-Mn(11.5)/Ti表现出一定的低温脱硝协同脱汞的能力。


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