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改性钛酸钡/聚酰亚胺高介电复合材料的制备及其性能的研究

余雪敏  
【摘要】:当今,介电电容器具有良好的储能能力和均匀的电场,因而在电子、电机和主动控制系统中具有相当大的应用,例如嵌入式电容器,高电荷存储电容器和存储器件等。其中,铁电陶瓷/聚合物复合材料被认为是最有前途的材料之一,因为它可以综合陶瓷电介质和聚合物电介质两者的优点,即陶瓷材料的高介电常数,以及聚合物材料的良好机械强度和优异的加工性。钛酸钡因具有高介电常数,而被广泛用作陶瓷填料。聚酰亚胺因具有高热稳定性,化学稳定性,优异的加工性,高机械强度和高电击穿强度的优异性能,而广泛应用于电绝缘,航空航天和微电子领域。本文通过溶液浇铸法成功地合成了一系列填充有不同浓度填料的复合薄膜(以(Ba_(0.87)Sr_(0.04)Ca_(0.09))(Ti_(0.86)Zr_(0.08)Sn_(0.06))O_3为填料,聚酰亚胺为聚合物基体),研究了不同的改性钛酸钡填料、填料的质量分数(wt%)、壳-核结构填料对复合薄膜介电性能、击穿强度、储能性能和热性能等的影响。具体研究内容如下:(1)通过溶胶-凝胶法合成了一系列改性钛酸钡,采用XPS和XRD对改性钛酸钡的结构和组成进行了表征。采用溶液浇铸法制备了一系列聚酰亚胺(PI)复合薄膜,发现改性钛酸钡表面经APS改性后,可使填料与基体的相容性得到提高。研究结果表明,随着填料含量的增加,复合薄膜的介电常数均稳定增加,同时击穿强度逐渐降低。填充46 wt%的0.4 mol%Nb-BSCTZS的复合薄膜的介电常数在1 kHz下高达8.0,而填充12wt%的0.4 mol%Nb-BSCTZS的复合薄膜的能量密度在279 kV/mm下达1.80 J/cm~3,比纯PI(在314 kV/mm下为1.42 J/cm~3)高出26.8%。并且所有复合薄膜在500℃以下几乎没有重量损失,呈现出优异的热稳定性。(2)以硫酸铝十八水合物为铝源,以甲酸,甲酸铵溶液为缓冲剂,采用化学涂层法成功在0.4 mol%Nb-BSCTZS表面包覆上Al_2O_3壳层。并对其的壳-核结构、组成和形貌进行了系统的表征。研究结果表明,在0.4 mol%Nb-BSCTZS核表面被均匀地涂覆约6 nm厚度的Al_2O_3壳层。(3)通过溶液浇铸法制备了Al_2O_3@0.4 mol%Nb-BSCTZS/PI复合薄膜,发现使用Al_2O_3包覆0.4 mol%Nb-BSCTZS后,在1 kHz,46 wt%填充量下,介电常数增加到8.8;在12 wt%的填充量下,复合薄膜击穿强度为298 kV/mm,比负载12 wt%的0.4 mol%Nb-BSCTZS(279 kV/mm)的复合薄膜高约6.8%。而且在298kV/mm场强下12wt%Al_2O_3@0.4 mol%Nb-BSCTZS/PI复合薄膜的能量密度为2.11J/cm~3,超过纯PI(1.42J/cm~3,313 kV/mm)48.6%,超过12 wt%的0.4 mol%Nb-BSCTZS/PI复合薄膜17.2%。


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