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可溶性聚酰亚胺及其复合材料的制备与研究

石红兵  
【摘要】:芳香族聚酰亚胺作为高性能材料的代表,具有出色的热稳定性、化学稳定性和力学性质,广泛应用于微电子、航天航空、复合材料等领域。对于大部分芳香族聚酰亚胺而言,溶解性差、工艺复杂、加工温度高,直接阻碍其向更多领域的推广。为了不断满足新的发展需求,具有高溶解性、高透明性、低介电常数和高折射率的聚酰亚胺已成为目前最引人注目的研究热点。本文阐述了近些年来聚酰亚胺的发展现状,研究了可溶性聚酰亚胺的一般结构特点,基于对可溶性聚酰亚胺结构的认识,合成了1,3-双(4-氨基苯氧基)苯(TPER)、1,4-双(3-氨基苯氧基)苯(FPER)和9,9-双(4-(4-氨基苯氧基)苯基)芴(BAOFL)以上几种单体,成功的将醚氧键结构引入聚酰亚胺主链上,制备了一系列的聚酰亚胺薄膜、热塑性聚酰亚胺粉体及聚酰亚胺/TiO_2复合薄膜。通过核磁共振波谱仪、扫描电子显微镜、红外光谱仪、差示扫描量热法和热重分析仪等仪器对其溶解性能、力学性能、介电性能和透过率等做了详细的表征和分析。具体的研究内容主要体现为以下几个方面:1、合成了1,3-双(4-氨基苯氧基)苯(TPER)和1,4-双(3-氨基苯氧基)苯(FPER)。并分别用这两种二胺与双酚A型四甲酸二酐(BDAPA)、4,4’-氧双邻苯四甲酸二酐(ODPA)、联苯四甲酸二酐(BPDA)、均苯四甲酸二酐(PMDA)、二苯甲酮四甲酸二酐(BTDA)通过热亚胺化法制备出(PI1)和(PI2)两个系列的聚酰亚胺膜,成功在分子主链上引入醚氧键结构。其中含有BPADA的聚酰亚胺具有出色的溶解性能,常温下便可以轻松的溶解于NMP、DMAc、DMF、DMSO等高沸点强极性溶剂,还溶于CHCl_3、THF甚至丙酮等溶剂;含有ODPA的聚酰亚胺加热可溶于其中部分溶剂,而其他二酐制备的聚酰亚胺均不可溶。1 MHz下,(PI1)和(PI2)系列聚酰亚胺的介电常数分别介于3.15~3.80和3.46~3.96之间,介电损耗分别介于0.0018~0.0092和0.0028-0.025之间;两个系列的聚酰亚胺具有良好的热稳定性,热分解温度分别介于502~534℃和509~539℃之间,玻璃化温度分别介于185.2~254.7℃和218~258℃之间。通过热亚胺化法制备的两个系列的聚酰亚胺具有出色的柔韧性,拉伸强度分别介于69~105 MPa和64~93 MPa之间,断裂伸长率分别介于10~19%和11~16%之间。2、以双酚芴原料,合成出9,9-双(4-(4-氨基苯氧基)苯基)芴(BAOFL)。并分别以1,3-双(4-氨基苯氧基)苯(TPER)和1,4-双(3-氨基苯氧基)苯(FPER)与9,9-双(4-(4-氨基苯氧基)苯基)芴(BAOFL)按不同的摩尔比(4:1~1:1)混合,分别作为单体采用溶液亚胺化和固体亚胺化相结合的方法与双酚A型四甲酸二酐(BPADA)制备出热塑性聚酰亚胺聚粉体PI1和PI2,并利用热塑性聚酰亚胺粉体可以制备出相应的聚酰亚胺薄膜。在1 MHz下,聚酰亚胺膜(PI1)和(PI2)的介电常数介于3.17~3.53和2.87~3.15之间,值得说明的是,两个系列聚酰亚胺膜的介电常数随BAOFL含量增大而逐渐减小,介电损耗分别为0.0005~0.0074和0.0007~0.0079之间。同时,两个系列的聚酰亚胺具有出色热稳定性,热分解温度分别介于481~528℃和480~530℃之间,玻璃化温度分别介于192~208℃和186~218℃之间,BAOFL对玻璃化温度具有明显的调节作用,随BAOFL含量呈规律性变化。两个系列的聚酰亚胺具有出色的柔韧性,拉伸强度分别介于58.5~69.7 MPa和62.8~71.4 MPa之间,断裂伸长率分别介于11.2~16.8%和10.1~17.3%之间。PI1和PI2系列薄膜样品颜色较浅,且具有相近的光透过率,UV-Vis表明其截止波长均为363 nm,在450 nm波长下透过率超过70%。由于芴二胺庞大的空间位阻,PI1和PI2分子量随芴含量增大而降低。两个系列聚酰亚胺具有十分出色的溶解性能,常温下快速的溶解于NMP、DMAc、DMF、CHCl_3、THF等溶剂。3、同一系列的聚酰亚胺具有相似的性质,分别选取(PI)和(PI2)系列中二胺摩尔比为1:1的聚酰亚胺粉体为基体。以钛酸四丁酯为原料,制备纳米TiO_2,并用KH550对其表面进行改性。以不同体积含量(10~40%)的TiO_2为填充材料,PI1和PI2分别为基体制备PI/TiO_2复合薄膜。1 MHz下,PI1和PI2两个系列复合薄膜的介电常数分别介于6.1~11.9和5.1~7.6之间,介电损耗分别为0.02~0.14和0.02~0.12之间。击穿场强随着TiO_2掺杂含量降低逐渐下降,当掺杂TiO_2为40%Vol,击穿场强分别为109.94 kV/mm和100.69 kV/mm,相比于纯的PI分别下降了47.8%和55.5%。随着TiO_2体积含量变化,复合薄膜内部结晶程度和粒子分布情况均有不同程度变化。复合薄膜的热稳定性显著提高,PI1和PI2系列复合薄膜的热分解温度分别介于514~537和517~541℃之间。


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