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纳米零价铁/纳米零价铁负载活性炭去除有机氯污染物的研究

袁亚平  
【摘要】:有机氯化合物作为化学合成的中间体、农药和有机溶剂被大量合成和使用,它们通过泄漏和排放等多种途径进入环境,对生态环境和人类健康造成极大威胁。因此,有机氯化合物高效、环保的治理方法和修复技术成为当前研究的热点。纳米零价铁(n ZVI)作为一种还原剂可用于环境中有机氯污染物的脱氯降解,因其具有反应活性高、成本低、不产生二次污染等优点,受到广泛关注,但其表面易被氧化和在水中易团聚的缺点限制了该技术的应用。本研究分别合成了n ZVI和纳米零价铁负载活性炭(n ZVI/GAC),研究了n ZVI和n ZVI/GAC去除对氯苯酚的效能,并考察了其与沉积物中的脱氯微生物耦合降解多氯联苯的效果。主要工作和结果如下:(1)采用液相还原法分别制备了n ZVI和n ZVI/GAC,使用纳米粒度仪、傅里叶红外光谱仪(FTIR)、扫描电子显微镜/X射线能谱仪(SEM/EDS)、X射线衍射仪(XRD)对制备的n ZVI和n ZVI/GAC进行表征。制备的n ZVI平均粒径约为95 nm,铁元素质量分数为96.4%,氧元素质量分数仅为3.6%。负载后,颗粒活性炭(GAC)的比表面积从841.4 m~2·g~(-1)下降到n ZVI/GAC的644.7 m~2·g~(-1),孔容也从0.45 cm~3·g~(-1)下降到0.35 cm~3·g~(-1)。能谱EDS分析n ZVI/GAC表面的铁元素含量为3.25%,FTIR的结果也证实了n ZVI成功地负载到GAC上。(2)nZVI去除对氯苯酚的过程以还原脱氯为主,脱氯产物为苯酚,且n ZVI对生成的苯酚具有一定的吸附作用,吸附率最高可达32.5%。n ZVI去除对氯苯酚的过程遵循准一级反应动力学模型。当对氯苯酚的初始浓度为10 mg·L~(-1)时,n ZVI的投加量从1.0g·L~(-1)增加到2.0 g·L~(-1),去除率由70.4%提高到94.4%,对应的反应速率常数由0.0192 h~(-1)提高到0.0433 h~(-1)。然而,当n ZVI投加量为2.0 g·L~(-1),对氯苯酚的初始浓度从5 mg·L~(-1)增加到15 mg·L~(-1),去除率从95.8%降低到75.9%,相应的反应速率常数分别为0.0567 h~(-1)和0.0249 h~(-1),且在酸性条件下更有利于对氯苯酚的去除。(3)nZVI/GAC去除对氯苯酚的过程包括吸附和脱氯降解。当n ZVI/GAC的投加量为0.4 g·L~(-1)(铁含量3.25%),对氯苯酚初始浓度为100 mg·L~(-1)时,反应72 h后,去除率为80.9%,其中吸附率为65.5%,降解率为15.4%,且降解产物是苯酚。n ZVI/GAC去除对氯苯酚的过程符合准二级反应动力学模型和Langmuir等温吸附模型。随着对氯苯酚初始浓度的增大,n ZVI/GAC去除对氯苯酚的效果会随之降低,当初始浓度为500mg·L~(-1)时,去除率仅为22%。(4)投加GAC(3.03%,w/w)或ZVI(0.09%,w/w)均可促进多氯联苯的微生物脱氯降解,且外加n ZVI和GAC的混合物(T-n ZVIGAC组)的刺激效果最为显著。于微生物脱氯反应进行30周后添加刺激剂,截至第36周(刺激时间6周),外加微米零价铁(m ZVI,T-m ZVI组)、外加n ZVI(T-n ZVI组)、外加GAC(T-GAC组)、外加n ZVI/GAC(T-n ZVI/GAC组)和T-n ZVIGAC组多氯联苯总质量浓度的降幅分别为12.77±1.36%、15.84±1.24%、19.61±1.76%、23.42±1.58%、29.44±2.68%,均高于未添加刺激剂T-N组的7.97±3.18%。截至第51周(刺激时间21周),多氯联苯总质量浓度的降幅由低到高排序为:T-N组(13.52±2.07%)T-m ZVI组(15.59±0.97%)T-n ZVI组(17.72±2.45%)T-n ZVI/GAC组(25.45±0.49%)T-GAC组(25.91±5.96%)T-n ZVIGAC组(33.19±1.56%)。(5)高通量测序结果表明,外加mZVI和nZVI能够刺激Dehalogenimonas和Pseudomonas的生长,外加GAC、n ZVI/GAC和n ZVIGAC则能够增加Geobacter、Pseudomonas的相对丰度,使微生物群落向脱卤方向转变。


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