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3-甲基-4-芳基-5-(2-吡啶基)-1,2,4-三唑铜(II)配合物的合成、晶体结构及表征

兰彦  
【摘要】: 近年来1,2,4-三唑引起很大的关注,因为它能够与过渡金属离子生成配合物,其中一些配合物具有自旋转换功能,在分子电子器件方面具有广泛的应用前景。为了制备研究新的1,2,4-三唑过渡金属配合物,本文合成和表征了3-甲基-4-芳基-5-(2-吡啶基)-1,2,4-三唑铜(II)离子配合物,并测定了它们的晶体结构。本论文工作分为如下三部分: 1.以α-甲基吡啶为原料,经多步反应合成了3-甲基-4-苯基-5-(2-吡啶基)-1,2,4-三唑(L1)和3-甲基-4-对甲氧苯基-5-(2-吡啶基)-1,2,4-三唑(L~2)两个新的三唑衍生物,并用红外光谱、1H-NMR及质谱对产物进行了确证。 2.制备了配体L1及配体L~2与过渡金属Cu(II)离子配合物[CuL_2~2Cl_2]·3(1/3) H_2O和[CuL~22 Sal2]·2CH_3OH,并测定了L~2·2H_2O、[CuL_2~2Cl_2]·3 13 H_2O及[CuL~22 Sal2]·2CH_3OH的晶体结构。晶体结构研究表明,L~2·2H_2O中配体L~2上三个芳环(即1,2,4-三唑环、吡啶环及苯环)并不共平面。配合物[CuL_2~2Cl_2]·3(1/3) H_2O及[CuL~22 Sal2]·2CH_3OH的中心Cu (II)离子分别具有中心对称的畸变八面体构型(CuN_2N_2′Cl2,CuN_2N_2′O2)。 3.测定了配合物[CuL_2~2Cl_2]·3(1/3) H_2O及[CuL~22 Sal2]·2CH_3OH的低温ESR谱,稀溶液中的电子吸收光谱及热重分析实验。由于两个配合物中的中心Cu(II)离子均具有各向异性,它们的电子顺磁共振谱中测得3个g值。配合物[CuL_2~2Cl_2]·3(1/3) H_2O的g1=2.2182(A‖=176G),g2=2.0629,g3=2.0139。配合物[CuL~22 Sal2]·2CH_3OH的g1=2.1839(A‖=172G),g2=2.0632,g3=2.0139。热重分析实验表明,随着温度的升高,两个配合物首先失去结晶水及结晶溶剂甲醇分子,随后配合物在更高温度下逐渐发生热分解。


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