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改性氧化石墨烯/双马来酰亚胺复合材料介电性能的研究

郑文建  
【摘要】:与传统的无机介电材料相比,聚合物基介电材料不仅具有良好的介电性能,而且还具有质轻、可加工性好以及良好的综合力学性能等突出特点,使其成为目前介电材料的研究热点。石墨烯是一种新型二维碳纳米材料,室温下其导电率是现今所有导电材料中最高的。双马来酰亚胺(BMI)具有优异的耐热性、透波性、电绝缘性、阻燃性、耐辐射性,良好的机械性能和尺寸稳定性。将两者进行复合可以获得具有高介电常数和阻燃性能良好的功能复合材料。 但是,由于常用的双马来酰亚胺树脂具有高熔点、高交联密度、高固化温度和高脆性等缺点,所以,首先需要采用烯丙基化合物对双马来酰亚胺进行增韧改性。另外,由于氧化石墨烯与双马来酰亚胺相容性差,所以本课题还需要对氧化石墨烯表面进行改性以提高其在基体中的相容性。最后,再将二者利用原位复合法制得一种阻燃性能良好、力学性能优异的高介电功能复合材料。 首先,采用邻二烯丙基双酚A(BA)对双马来酰亚胺进行增韧改性,研究了邻二烯丙基双酚A的含量对双马来酰亚胺力学性能和阻燃性能的影响并分析了其与双马来酰亚胺基体之间的相互作用机理,结果表明,随着BA用量的增加,BMI的冲击韧性不断提高的同时其极限氧指数不断降低,当BA的添加量达到45wt%时BMI的冲击韧性提高了83.3%,同时综合力学性能保持良好;其次,在制备出氧化石墨烯的基础上,采用1-(2-氨基乙基)-3-甲基咪唑溴盐对氧化石墨烯进行了改性,分析结果表明,改性剂对氧化石墨烯的总失重及热稳定性影响均较小,超声波处理可分散剥离氧化石墨烯而获得具有少量褶皱的单层氧化石墨烯和层数较少的多层氧化石墨烯;最后,利用原位聚合法制备出了不同氧化石墨烯添加量的BMI树脂基功能复合材料,并对其力学性能、耐热性能以及介电性能进行了检测与分析,结果表明,在1kHz的外加电场中,当氧化石墨烯含量为4.13%时,该材料的介电常数可高达1331.4,当氧化石墨烯含量为1wt%时,其拉伸强度、弯曲强度和冲击强度分别达到91.2Pa、145.1Pa、15.9kJ/m2,复合材料的热分解温度可达455℃。随着频率的增加,复合材料的介电常数降低。最终,当氧化石墨烯含量为4.13%获得的改性氧化石墨烯/双马来酰亚胺高介电复合材料具有最高的介电常数(1001.4),并且综合性能优良(拉伸强度、弯曲强度和冲击强度分别达到81.2Pa、125.1Pa、12.9kJ/m2,热分解温度435℃),是理想的聚合物基高介电复合材料。


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