无机多孔纳米复合吸附剂的制备与表征

【摘要】：CO2作为温室效应的罪魁祸首,严重威胁了我们的生活和环境。碳捕获和封存(Carbon Capture and Storage, CCS)技术应运而生,这是一种对CO2进行收集、运输并得以长期安全存储的过程,从而达到节能减排的目的。 针对CO2的酸性气体性质,本文选择吸附分离法,以碳纳米管(CNTs)、凹凸棒土(ATP)、硅胶以及白炭黑等多孔材料作为载体,负载碱土金属氧化物制备了多种无机固体CO2吸附剂。以盐酸盐为前体,分别采用沉淀法制备碳纳米管复合吸附剂,采用溶胶-凝胶法制备凹凸棒土复合吸附剂,采用浸渍法制备多孔硅材料复合吸附剂。实验考察了金属盐浓度、煅烧时间、煅烧温度等因素对复合粒子的粒径以及形貌的影响,通过控制实验条件制得纳米复合吸附剂。结合扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、比表面积(BET)及孔径分布、热重(TG)以及粒度分析等手段,对复合粒子前驱体及纳米复合吸附剂的形貌尺寸和吸附性能进行了综合表征。 研究发现,实验制得的CNTs复合吸附剂在微观下呈现疏松多孔状。根据复合吸附剂的CO2吸附等温曲线,得出750℃时CNTs/CaO的吸附量为16.61wt%,50℃时CNTs/MgO的吸附量为6.09wt%。对CNTs/CaO进行循环两次吸附脱附实验,吸附温度与脱附温度均为750℃,99.99%CO2气氛,结果第一次吸附量为16.61wt%,第二次吸附量为15.84wt%,表明复合粒子具有良好的循环再生性能。 实验制得ATP复合吸附剂的微观状态呈棒状纤维状。600℃时ATP/CaO的吸附量为3.69wt%,50℃时ATP/MgO的吸附量为3.93wt%。鉴于ATP为天然的粘土材料,具有无污染和成本低廉的优势,加上ATP复合吸附剂还可表现出较高的吸附效果,使之成为极具研究价值的吸附剂载体。 白炭黑和硅胶的复合吸附剂分别呈微孔状和颗粒状,其中白炭黑/CaO和白炭黑/MgO的吸附量分别为1.69wt%(750℃)和3.10wt%(50℃)。而硅胶/CaO和硅胶/MgO的吸附量分别为0.24wt%(600℃)和1.82wt%(50℃)。由于白炭黑较高的比表面积及丰富的孔隙率,使得白炭黑复合吸附剂对CO2的吸附效果整体上高于硅胶复合吸附材料。