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高分子负载金属催化剂的制备及其应用研究

何英  
【摘要】:近几十年来,均相催化剂由于其较高的催化活性受到了科学界和工业界的广泛重视与应用,但均相反应的催化剂一般来说存在价格昂贵、易流失、较难回收操作等缺点;另一方面,均相催化剂往往要使用重金属离子,这样既会对产物和反应后处理过程造成污染,又使得反应的催化剂难于回收,导致均相催化剂在有机合成和工业上的应用受到了很大的限制。因此寻找能够重复使用且回收操作简单的催化剂成为有机催化反应领域的研究热点之一。为了克服均相催化反应的缺点,近年来,高分子负载型催化剂得到了迅猛发展。高分子负载金属催化剂具有较高的催化活性、立体选择性、较好的稳定性和重复使用性能,并且后处理简单,在反应完成后可方便地借助固-液分离方法将高分子催化剂与反应体系中其他组分分离、再生和重复使用,可降低成本和减少环境污染。 本课题以聚苯乙烯高分子材料为载体,通过不同类型的官能团对高分子载体进行功能化改性,合成了一系列新型的高分子负载钯催化剂,并分别考察其在Suzuki偶联反应、Heck反应和Sonogashira反应上的研究。研究表明,这些高分子负载钯催化剂不仅具有较高的稳定性和催化活性,同时催化剂经过简单的过滤即可回收利用,并且使用数次后催化活性没有明显降低。 以Amberlyst21为载体,制备了高分子负载铜催化剂,考察了催化剂对端基炔烃的自身偶联反应。结果表明,该催化剂具有较高的催化活性,室温下反应10-20min即可得到较高产率,催化剂可重复使用四次仍保持较高活性。 通过"Click法”合成了高分子负载N-杂环卡宾铑催化剂,研究其对芳硼酸与芳香醛加成反应的影响。并分别考察了溶剂、碱、催化剂用量以及时间对反应的影响,成功的制备了一系列二醇化合物,催化剂可重复使用多次,催化活性无明显降低。 在高分子负载N-杂环卡宾铑催化剂的基础上,将三种不同的卡宾配体通过“Click法”负载在高分子上,制备了一系列的高分子负载银催化剂,并研究了室温条件下的芳香炔、醛和亚胺的三组分反应,有效的将多组分反应和负载催化剂共同应用于反应体系中。研究表明,该类催化剂可以有效催化此反应的顺利进行,并且催化剂经过简单的过滤、洗涤和干燥后即可再生,重复使用多次催化活性无明显降低。


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