上转换材料Pr~(3+):Y_2SiO_5强化半导体催化剂可见光催化性能研究

【摘要】：为解决半导体光催化剂可见光催化效率低的问题,本文利用上转换发光材料Pr3+:Y2SiO5分别对TiO2和ZnO改性进行了系统地研究。通过溶胶-凝胶法和水热反应法分别制备了复合催化剂Pr3+:Y2SiO5/TiO2和Pr3+:Y2SiO5/ZnO,确定其最佳反应条件和最佳工艺流程,并以硝基苯溶液为模拟废水在可见光下评价了两种复合材料的光催化性能以及各自最优条件。(1)为优化上转换材料Pr3+:Y2SiO5制备方法,考察了溶胶-凝胶法和水热法两种方法。同时研究了在水热法中添加表面活性剂对pr3+:Y2SiO5晶体生长以及微观形貌的影响。通过XRD、扫描电镜和荧光光谱等对制备的样品进行表征分析,得出水热法制备的Pr3+:Y2SiO5材料具有更好的上转换发光性能,并且随着表面活性剂PVP和CTAB的添加,样品形貌向均匀分散的粒径更小的微球转变。(2)通过溶胶-凝胶法和水热法两种方法制备了 Pr3+:Y2SiO5/TiO2复合催化剂,通过表征分析发现水热法制备的复合材料优于溶胶-凝胶法;Pr3+:Y2Si05和TiO2成功复合在一起后,部分TiO2晶型由锐钛矿相向金红石相转变;15%掺杂复合催化剂Pr3+:Y2SiO5/TiO2在弱酸性溶液中降解15mg/L硝基苯具有最佳催化性能,在140W可见光照射下即可达到最佳催化性96%,四次使用后仍可达82%,降解过程符合一级动力学特征,同时通过对反应的TOC去除研究,溶液过程中总C的变化与硝基苯去除率基本一致。(3)通过溶胶-凝胶法和水热法两种方法制备了 ZnO以及Pr3+:Y2SiO5/ZnO复合催化剂,表征分析得出使用弱碱源制备ZnO更佳,水热法制备的复合材料优于溶胶-凝胶法,加入表面活性剂可制备交叉包覆型核壳结构的复合材料Pr3+:Y2SiO5/ZnO;中性溶液环境下10%掺杂复合催化剂在105W可见光照射下降解15mg/L硝基苯具有最佳催化性98.9%,四次使用后光催化活性仍可达到85%,其降解过程符合一级动力学特征;对反应进行TOC、液相色谱法以及紫外分光光度法测定结果对比分析,溶液过程中总C的变化与硝基苯去除率基本一致,可将硝基苯完全矿化为CO2和H2O。最后对比了两种复合材料的光催化性能,对上转换材料改性半导体做了系统的研究。