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过渡金属氧化物与纳米碳原位复合材料的锂/钠电池性能研究

徐萌  
【摘要】:目前来说,锂离子电池和钠离子电池想要达到大规模商业化应用,最需要解决的难题是找到合适的电极材料,其中负极材料至关重要。过渡金属氧化物具有较高的理论比容量,是锂/钠离子电池极具发展前景的负极材料。然而,缓慢的反应动力学和较差的结构稳定性限制了它们的电化学性能。通常,有两种有效的策略可以来缓解上述问题并提高电极的储锂/钠能力。一种策略是设计稳健的纳米结构,例如纳米线和纳米片,并且减小过渡金属氧化物的粒径可以有效地缩短锂/钠离子扩散路径,且有助于有效适应体积变化。另一种策略是制备基于过渡金属氧化物的复合材料。过渡金属氧化物与高导电碳材料复合,如碳纳米管和石墨烯。本文采用过渡金属氧化物与碳材料原位复合的方法来增强过渡金属氧化物循环稳定性与倍率性能。原位复合的碳除了可以增强电极材料的电子导电率,缓冲过渡金属氧化物在循环过程中的体积变化两大重要的作用之外,还有一个附加的重要的效果,便是可以抑制颗粒的长大,得到的复合材料中过渡金属氧化物的尺寸大小均在10nm以下。而且本文中过渡金属氧化物与碳材料均为一步复合,简化了反应步骤,打破了传统的复合工艺,对提高过渡金属氧化物的电化学性能有一定的指导意义。本论文主要有以下两个研究内容:1、通过简单的一步水热法和一步退火过程合成了红毛丹状碳掺杂Co_3O_4纳米粒子(R-Co_3O_4/C)杂化空心球。所制备的R-Co_3O_4/C杂化空心球电极在0.1A g~(-1)的电流密度下可提供高达712mAh g~(-1)的高可逆比容量。即使在5A g~(-1)的高电流密度下,R-Co_3O_4/C杂化空心球电极仍保持223mAh g~(-1)的比较大的可逆容量,表现出良好的倍率性能。当以0.5A g~(-1)的电流密度循环时,R-Co_3O_4/C混合空心球复合电极在500次循环后仍可保持其初始容量的74.5%,显示出优异的循环性能。本工作中的R-Co_3O_4/C杂化空心球电极的电化学性能优于先前报道的其他基于Co_3O_4的电极。2、利用MOF做自牺牲模板直接热解生成过渡金属氧化物与碳原位复合的多孔结构。通过在Ar气中直接热解Cr基金属有机骨架(表示为MIL-101),制备原位复合的多孔碳掺杂的Cr_2O_3正八面体。该复合材料不仅表现出770mAh g~(-1)的高锂储存容量,而且还具有良好的倍率性能和优异的循环稳定性,与块状Cr_2O_3相比表现出更好的性能。以上的研究已经充分地证明了一步法原位复合的多孔碳对提升过渡金属氧化物电化学性能的有效性与普适性,有望用于开发设计锂/钠离子电池的其他先进负极材料。


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