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磁性离子和轻元素掺杂优化BiCuSeO热电材料性能研究

唐军  
【摘要】:BiCuSeO热电材料是一种新型的能源材料,可以实现热能和电能之间的无机械运动的转换,近年来受到广泛的关注。然而,BiCuSeO材料体系具有低电导率、低Seebeck系数以及低载流子迁移率等缺点,使得材料的热电性能受到抑制。本论文一方面希望引入磁性离子来调控Seebeck系数,另一方面希望掺杂轻元素来增加载流子浓度和迁移率进而提高电导率。因此,我们首先研究了轻元素Li和磁性离子Mn掺杂BiCuSeO对其热电性能的影响,其次研究了轻元素Li、Ca双掺BiCuSeO对其热电性能的影响,最后研究了掺杂磁性离子Ni掺杂Bi_(0.94)Pb_(0.06)Cu Se O对其热电性能的影响。取得的研究成果如下:1.通过两步固相法制备轻元素Li和磁性离子Mn共掺的BiCuSeO样品、轻元素Li单掺BiCuSeO的样品和磁性离子Mn单掺的BiCuSeO样品。轻元素Li的掺杂极大的提高了载流子浓度和载流子迁移率,使得电导率得到了显著地提高。磁性离子Mn掺杂提供的自旋熵可以有效的提高材料的Seebeck系数。通过电导率和Seebeck系数的协同调控,使得材料的功率因子显著提高。此外,在掺杂样品中发现了许多的纳米析出相,这种结构大大增加了声子散射数目,从而使声子散射加剧,降低了晶格热导率。利用Li、Mn共掺的BiCuSeO的功率因子和晶格热导率协同优化,使得该种材料在873 K温度下ZT达到0.9,相较于报道的未掺杂BiCuSeO样品的性能提升了近3倍。2.采用两步固相法制备Li、Ca双掺BiCuSeO样品,并研究了其中高温热电性能。由于Li和Ca的低价态掺杂高价态Bi,载流子浓度得到急剧的提高,载流子迁移率也处在较高水平。因此Li、Ca掺杂样品有效的提高了BiCuSeO的电导率和功率因子。此外,还利用Li和Ca取代Bi时的有质量浮动、双原子点缺陷和纳米相来调控材料的声子输运过程,大幅降低了材料的热导率。最终通过协同调控优化材料的电声输运性能,使材料的热电优值ZT在整个温度区间显著提高,并在873 K温度下达到最大值0.87。3.利用一步固相法制备磁性离子Ni掺杂Bi_(0.94)Pb_(0.06)CuSeO样品。Pb掺杂引入额外的空穴载流子以及6s轨道孤立电子对的离域可以显著的提高材料的电导率。磁性离子Ni的未成对3d电子额外提供的自旋熵可以有效的提高材料的Seebeck系数。通过电导率和Seebeck系数的协同调控,使得材料的功率因子显著提高。纳米颗粒以及双原子点缺陷的存在增加了声子散射使得样品的热导维持在较低水平,使材料的热电优值ZT提升到0.91。


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